Forschung zur Leistung von modifiziertem Blaukoks bei der Adsorption von sechswertigem Chrom

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 7223 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Um das Problem der Verunreinigung von Gewässern mit sechswertigem Chrom (Cr(VI)) zu lösen, wurde blaues Kokspulver (LC) unter Verwendung von Kaliumhydroxid chemisch verändert, um das modifizierte Material (GLC) zu erzeugen, das dann zur Behandlung eines Cr(VI) verwendet wurde. -haltige Abwasserlösung. Die Unterschiede zwischen den Adsorptionseigenschaften des modifizierten und unmodifizierten blauen Kokses für Cr(VI) wurden untersucht und der Einfluss des pH-Werts, der Konzentration der Ausgangslösung und der Adsorptionsdauer auf die Adsorptionsleistung des GLC untersucht. Das Adsorptionsverhalten des GLC wurde mithilfe isothermer Adsorptionsmodelle, kinetischer Modelle und thermodynamischer Adsorptionsanalyse analysiert. Der Mechanismus der Cr(VI)-Adsorption durch den GLC wurde mithilfe von Charakterisierungstechniken wie Fourier-Transform-Infrarotspektroskopie (FTIR), Feldemissions-Rasterelektronenmikroskop (FE-SEM), Röntgenbeugung (XRD) und Röntgenphotoelektronen untersucht Spektroskopie (XPS). Mit dem größten Unterschied in der Entfernungsrate bei pH = 2, die 2,42-mal so hoch war wie bei LC, ergaben Batch-Adsorptionsexperimente, dass GLC unter denselben Adsorptionsbedingungen immer eine bessere Leistung als LC erbrachte. Mit einer spezifischen Oberfläche, die dreimal so groß war wie die von LC, und einem durchschnittlichen Porendurchmesser, der 0,67-mal so groß war wie der von LC, hatte GLC eine porösere Struktur als LC. Die Veränderung erhöhte die Anzahl der Hydroxylgruppen auf der Oberfläche von GLC deutlich, indem sie den strukturellen Aufbau von LC veränderte. Der ideale pH-Wert zur Entfernung von Cr(VI) betrug 2 und die ideale GLC-Adsorptionsmitteldosis betrug 2,0 g/L. Das Pseudo-Kinetikmodell zweiter Ordnung (PSO) und das Redlich-Peterson-Modell (RP) können das Adsorptionsverhalten von GLC für Cr(VI) effektiv beschreiben. Physikalische und chemische Adsorption arbeiten zusammen, um Cr(VI) durch GLC in einem spontanen, exothermen und entropieerhöhenden Prozess zu entfernen, wobei Oxidations-Reduktions-Prozesse eine Schlüsselrolle spielen. GLC ist ein starkes Adsorptionsmittel, das zur Entfernung von Cr(VI) aus wässrigen Lösungen verwendet werden kann.

In den letzten Jahren haben Umweltschutzfragen aufgrund der rasanten Entwicklung von Industrie, Landwirtschaft und Urbanisierung große öffentliche Besorgnis erregt1. Chrom, ein bedeutendes Industriematerial, wird häufig in Prozessen wie der Papierherstellung, Galvanisierung, Farbstoffherstellung, Ledergerbung und Malerei verwendet2,3. Wenn große Mengen chromhaltiger Abfälle in die Umwelt gelangen, kann es zu schwerwiegenden Umweltverschmutzungen kommen. Chrom kommt in der Natur hauptsächlich in Form von Cr(VI) und Cr(III)4 vor. Cr(VI) wie Cr2O72− und HCr2O7− ist hochgiftig und mobil, während Cr(III) eine geringe Wasserlöslichkeit, geringe Fließmobilität und Biofreisetzung aufweist5,6. Das Hauptziel der Bekämpfung der Chromverschmutzung ist Cr(VI), das sich während des Stoffwechselprozesses im menschlichen Körper ansammelt und eine Reihe von Gesundheitsproblemen wie Hautreizungen und Lungenkrebs verursachen kann7,8. Um die durch die Cr(VI)-Verschmutzung verursachten Probleme zu lösen, haben Forscher verschiedene Methoden zur Behandlung von Cr(VI) entwickelt, darunter chemische Reduktion, Adsorption, Bioremediation, Elektrokoagulation usw.9. Unter ihnen hat die Adsorption aufgrund ihrer Vorteile wie Wirtschaftlichkeit, hohe Effizienz und Durchführbarkeit große Aufmerksamkeit erregt10. Kohlenstoffmaterialien als Adsorptionsmittel werden aufgrund ihrer großen Oberfläche, zahlreichen funktionellen Gruppen und guten chemischen Stabilität häufig zur Entfernung von Schwermetallen verwendet5.

Unter Berücksichtigung von Nachhaltigkeit und Umweltschutz ist ein kostengünstiges Kohlenstoffadsorptionsmittel wie zugängliche Industrieabfälle eine praktische Wahl für die Abwasserbehandlung11. Blauer Koks, eine Art Halbkoks, der durch Pyrolyse von nicht oder schwach zusammenbackender Kohle mit einem leicht flüchtigen Bestandteil bei niedrigen Temperaturen entsteht12, ist das Produkt der sauberen Nutzung von Kohle12. Es wird häufig als Reduktionsmittel für die Herstellung von Ferrolegierungen und Kalziumkarbid, als Strahlrohstoff für Hochöfen und als sauberer Brennstoff sowohl für die industrielle als auch für die öffentliche Nutzung verwendet13. In der Regel handelt es sich um körnigen Koks mit einer Partikelgröße von mehr als 6 mm12. Halbkokspulver ist ein Nebenprodukt bei der Herstellung und Verarbeitung von Blaukoks, das entweder weggeworfen oder billig verkauft wird14. Aufgrund seines niedrigen Preises, seines hohen Heizwerts und seiner Fähigkeit, als Brennstoff für einen Koksofen zur Energierückgewinnung und Entfernung der absorbierten resistenten Schadstoffe verwendet zu werden, ist es jedoch in letzter Zeit zu einem beliebten Adsorptionsmittel geworden15. Die Produktionskosten von Aktivkohle (AC) können durch die Zugabe von 5 % Blaukoks im Prozess um etwa 500 CNY pro Jahr gesenkt werden16. Dennoch wird roher Pulverkoks aufgrund seiner begrenzten Oberfläche und seines Charakters als nicht selektives Adsorptionsmittel und nicht reaktive Chemikalie nicht oft verwendet17. Da es sich um ein starkes Adsorptionsmittel handelt, muss es vor der Verwendung modifiziert werden. Es wurde festgestellt, dass pulverförmiger blauer Koks eine gute Adsorptionsleistung und Beladungsfunktion aufweisen kann, wenn eine Oberfläche mit mehreren Öffnungen und einem großen Verhältnis verwendet wird18. Allerdings könnten die Eigenschaften des Zieladsorbats die Modifizierungsmethode für blaues Kokspulver beeinflussen19. Durch die Bereitstellung ausreichender funktioneller Gruppen und einer hohen spezifischen Oberfläche kann Cr(VI) aus dem Abwasser entfernt werden.

Es gibt jedoch nur begrenzte Forschungsergebnisse zum Verfahren und zur Effizienz von Blaukoks bei der Entfernung von Cr(VI). Ziel der Studie ist es, das Potenzial der Verwendung von Adsorbentien auf der Basis von pulverblauem Koks zur Behandlung von chromhaltigem Abwasser zu untersuchen und so den Abfall oder kostengünstigen Pulverkoks nach dem Waste-to-Wealth-Prinzip in ein wertvolles Produkt umzuwandeln. Ein nützliches Adsorptionsmittel wurde durch Modifizierung der Oberflächenstruktur von pulverförmigem blauem Koks für die Behandlung von Cr(VI) hergestellt. Der pulverförmige blaue Koks wurde in einer Stickstoffatmosphäre mit Kaliumhydroxid behandelt, um die Menge an funktionellen Gruppen und die Oberfläche zu erhöhen. Die Hauptziele der in diesem Artikel vorgestellten Forschung sind: (1) Untersuchung der Wirksamkeit von Blaukoks bei der Entfernung von Cr(VI) aus Wasser durch Sorptionsexperimente; (2) den Einfluss verschiedener Faktoren, wie der Dosis an blauem Koks, des pH-Werts, der anfänglichen Cr(VI)-Konzentration, der Temperatur und der Kontaktzeit, auf seine Wirksamkeit bewerten; und (3) die Mechanismen der Cr(VI)-Entfernung durch blauen Koks zu bestimmen. Diese Forschung kann als nützlicher Leitfaden für die industrielle Produktion von Adsorptionsmitteln für Kohlenstoffmaterialien auf Basis von Pulverkoks dienen. Das Verständnis der theoretischen und praktischen Bedeutung der Abfallverwertung wird der Kokereiindustrie beim Aufbau einer Kreislaufwirtschaft helfen.

Der Rohstoff Puderblaukoks wurde aus einer Kokerei in Yulin, Shaanxi, gewonnen. Die in den Experimenten verwendeten Reagenzien wurden von Tianjin Zhiyuan Chemical Reagent Co. gekauft. Die Reagenzien waren alle analytisch rein und hatten keiner Verarbeitung unterzogen.

Der Blaukoks aus der Kokerei wurde zerkleinert und durch ein 100-Mesh-Sieb gegeben. Dann wurde es mehrmals (mindestens dreimal) mit entionisiertem Wasser gewaschen. Der gereinigte Blaukoks wurde in einem Lufttrockner (80 °C) bis zur Gewichtskonstanz getrocknet. Die vorbereitete Probe wurde als LC gekennzeichnet. 400 ml Natriumhydroxidlösung mit einer Konzentration von 5 % (Gew./Vol.) wurden in einen Erlenmeyerkolben gegeben, der 10 g der vorbereiteten LC-Probe enthielt. Anschließend wurde die Mischung 6 Stunden lang magnetisch gerührt und dann über Nacht stehen gelassen, bevor die festen und flüssigen Bestandteile getrennt wurden. Die gefilterten Proben wurden in einen Röhrenofen gegeben und mit einer Geschwindigkeit von 10 °C/min auf 800 °C erhitzt, während sie einer Umgebung aus N2 ausgesetzt wurden, die mit einer Geschwindigkeit von 100 ml/min strömte. Nach einstündigem Halten ließ man die Proben abkühlen. Nach dem Abkühlen wurden die Proben regelmäßig in entionisiertem Wasser gewaschen, bis der pH-Wert konstant blieb, und anschließend in einem Lufttrockenschrank bei einer konstanten Temperatur von 80 °C getrocknet. Die erhaltenen Proben wurden jeweils als GLC gekennzeichnet.

Konfigurationsmethode für Mutterlauge aus sechswertigem Chrom: 2,829 g K2Cr2O7 in 1 l entionisiertem Wasser auflösen. Es wurde je nach den Anforderungen des Experiments eine bestimmte Anzahl von Malen verdünnt. Die Konzentration von Cr(VI) wurde mit der spektrophotometrischen Methode von Diphenylcarbonyldihydrazin bestimmt. Zu einer 100-ml-Lösung mit 50 mg/l Cr(VI) wurde GLC in Dosierungen von 50 bis 250 mg gegeben. Nach einer 24-stündigen Inkubationszeit bei 298 K und konstanter Oszillationsgeschwindigkeit wurde der Cr(VI)-Gehalt bestimmt. Der Einfluss des pH-Werts (im Bereich von 2 bis 10) auf die Entfernung von Cr(VI) wurde unter Verwendung von 50 ml einer Lösung mit 50 mg/L Cr(VI) und 100 mg der Probe untersucht. Kinetische Experimente wurden durchgeführt, indem 1 g GLC zu einer 500 ml-Lösung mit 50 mg/L Cr(VI) bei pH 2 gegeben wurde, wobei in Abständen von 0 bis 24 Stunden Proben entnommen wurden. Insgesamt wurden 7 Überstandsproben mit einem Volumen von jeweils maximal 1 ml entnommen. Zur Beurteilung der Adsorptionsisothermen und der Thermodynamik wurden 100 mg GLC zu einer 50-ml-Lösung mit Cr(VI)-Konzentrationen im Bereich von 10 bis 400 mg/L bei pH 2 und Temperaturen von 298 K, 308 K und 400 K gegeben GLC wurde regeneriert, nachdem es mit adsorbiertem Cr(VI) unter Verwendung einer 0,05 mol/L Natriumhydroxidlösung gesättigt worden war. Die Wiederverwendbarkeit des GLC wurde anhand des wiederholten Adsorptions- und Desorptionsprozesses bewertet. Die detaillierten Betriebsschritte sind wie folgt. In einer sauren Umgebung (pH 2) bei 298 K wurden 20 mg Adsorbens zu 20 ml einer Lösung mit 50 mg/L Cr(VI) gegeben und die Mischung 6 Stunden lang bei 120 U/min reagieren gelassen. Danach wurde das Adsorptionsmittel durch Zentrifugation abgetrennt und mit 0,05 mol/L NaOH-Lösung gewaschen. Dann wurde es 6 Stunden lang in 20 ml 0,05 mol/l NaOH bei 120 U/min eingeweicht und das Cr(VI) entfernt. Anschließend wurde das Adsorptionsmittel mit Reinstwasser gespült, bis der pH-Wert des Eluenten neutral war. Das regenerierte Adsorptionsmittel wurde isoliert. Anschließend wurde dieser Vorgang fünfmal wiederholt.

Die Adsorptionsmenge Qt (mg/g) und die Entfernungsrate R von Cr(VI) durch die Materialien wurden jeweils unter Verwendung der folgenden Gleichungen berechnet.

wobei: C0 (mg/L) die anfängliche Cr(VI)-Konzentration in der Lösung ist; Ct (mg/L) ist die Cr(VI)-Konzentration zum Zeitpunkt t in der Lösung; V (L) ist das Lösungsvolumen; m (g) ist die Menge des hinzugefügten Materials.

FE-SEM (SIGMA 300, Deutschland) wurde verwendet, um die Oberflächenmorphologie und die innere Mikrostruktur der Materialien zu beobachten. Die Porenstrukturparameter von GLC und LC wurden mit einem vollautomatischen Vergleichsflächenanalysator (ASAP 260, Micromeritics Instrument Corp, USA) gemessen und berechnet. Die Informationen über die funktionellen Gruppen der Materialoberfläche wurden mittels FTIR-Technik (TENSOR 27, Bruker, Deutschland) im Bereich von 400 bis 4000 cm−1 identifiziert. Die Oberflächencharakterisierung von GLC wurde mit XPS (Thermo Scientific K-Alpha, USA) durchgeführt. Die Kristallstrukturdaten der Materialien wurden aus XRD (D8-Advance, Deutschland) erhalten. Die Cr(VI)-Konzentrationen wurden mit einem UV-Vis-Spektrophotometer (722 s, Shanghai Jing Hua, China) bestimmt. Gesamtchrom bestimmt mit einem Atomabsorptionsspektrophotometer (AA-6300, Shimadzu, Japan). Die pH-Werte wurden mit einem Säuremessgerät (PHS-3C, Shanghai Lei Magnetic, China) bestimmt. In dieser Studie wurde die pH-Drift-Methode20 verwendet, um den Punkt elektrischer Nullladungen (pHpzc) abzuschätzen.

Vier kinetische Modelle wurden verwendet, um zu untersuchen, wie schnell die Adsorption von Cr(VI) durch GLC erfolgt.

PFO21:

PSO21:

Elovich-Modell22:

WM23:

wobei: t (h) die Adsorptionszeit bezeichnet; Qe (mg/g) und Qt (mg/g) sind die Gleichgewichtsadsorptionsmenge bzw. die Adsorptionsmenge zum Zeitpunkt t; k1 (min–1), k2 (g·mg–1 min–1) und ki (mg·g–1 h–1/2) sind die von PFO, PSO bzw. WM berechneten Geschwindigkeitskonstanten; α (mg·g–1·h–1) und β (g·mg–1) sind die durch das Elovich-Modell berechneten Adsorptionsgeschwindigkeitskonstanten bzw. Desorptionskonstanten; C (mg·g–1) ist eine Konstante, die sich auf die Dicke der Grenzschicht bezieht, und der höhere Wert von C entspricht der größeren Wirkung der begrenzenden Grenzschicht23.

Die Adsorptionsisotherme von Cr(VI) auf GLC wurde mithilfe des Langmuir-Modells, des Freundlich-Modells und des RP-Modells angepasst. Gleichung (7) ist das Langmuir-Modell, das die Adsorption homogener Einzelmolekülschichten beschreibt20. Gleichung (8) ist das Freundlich-Modell, das die Adsorption inhomogener multimolekularer Schichten beschreibt24. Gleichung (9) ist das RP-Modell, das sowohl homogene als auch inhomogene Oberflächen beschreibt25.

Langmuir-Modell22:

Freundlich model24:

RP isothermes Adsorptionsmodell25:

wobei K1(L·mg–1), K2(mg1–1/n·L1/n·g–1) und K3(L·g–1) die Konstanten sind, die den drei mit der Adsorption verbundenen isothermen Adsorptionsmodellen entsprechen Energie; Qmax(mg/g) ist die vom Langmuir-Modell ermittelte maximale Adsorptionsmenge; n ist die Konstante des Freundlich-Modells, die mit der relativen Adsorptionsstärke verbunden ist; α und β(Lβ·mg–β) sind die Konstanten, die der RP-Isotherme entsprechen.

Die thermodynamischen Adsorptionsparameter werden wie folgt berechnet8,26:

wobei \({K}^{\theta }\) die Standardgleichgewichtskonstante ist. Der Wert von \({K}^{\theta }\) wurde mit der von Tao Chen et al.26 vorgeschlagenen Methode berechnet. Der Wert \({C}^{\theta }\) wird als IUPIC-Empfehlungswert von 1 mol/L angenommen. \({M}_{mol} (\mathrm{g}/\mathrm{mol})\) ist die Molmasse von Chrom. \({K}_{3}\) (L/g) ist die Konstante des RP-Modells in Bezug auf die Adsorptionsenergie. R (J·mol−1·K−1) ist die ideale Gaskonstante. Die Werte von \(\Delta {H}^{\theta }\) und \(\Delta {S}^{\theta }\) wurden durch lineare Anpassung berechnet.

FE-SEM wurde verwendet, um die mikroskopische Morphologie von LC, GLC und Cr-adsorbiertem GLC (GLC-Cr) zu untersuchen. Wie in Abb. 1a zu sehen ist, weist die Oberfläche von LC eine ausgeprägte Porengrößenverteilungsstruktur auf, obwohl sie größtenteils mit Verunreinigungen bedeckt ist, bei denen es sich möglicherweise um die Asche handelt, die LC während des Bildungsprozesses gebildet hat. Im Vergleich zu LC weist GLC eine unebenere und flauschigere Oberfläche auf, was eine fortgeschrittenere Porenverteilung erkennen lässt (Abb. 1b). Es zeigt sich, dass die anfänglich gefüllten Porenkanäle in LC offensichtlich nach der Modifikation durch Kaliumhydroxid entleert wurden. Die meisten Poren wurden gefüllt, als Cr(VI) durch GLC adsorbiert wurde (Abb. 1c). Darüber hinaus wurde beobachtet, dass GLC eine große Anzahl feiner, krümelartiger Materialien auf seiner Oberfläche adsorbierte (Abb. 1c). Dies bedeutet, dass Niederschläge, die sich als Cr(VI) gebildet haben, beseitigt wurden.

FE-SEM-Bilder: (a) LC; (b) GLC; (c) GLC-Cr.

Die Porenstruktur und die spezifische Oberfläche des Adsorbens beeinflussen maßgeblich die Fähigkeit zur Entfernung von Cr(VI). Die N2-Adsorptions- und Desorptionskurven von GLC und LC sind in Abb. 2a dargestellt. Es ist ersichtlich, dass sich die Adsorptions- und Desorptionskurven der beiden Materialien teilweise überlappten und eine deutliche Hystereseschleife auftrat, wenn p/p0 größer als 0,5 war, was darauf hinweist, dass beide Materialien mesoporöse Strukturen aufwiesen27. Bei p/p0 größer als 0,9 wuchs die N2-Adsorptions-Desorptions-Kurve weiterhin deutlich an, was zeigt, dass beide Materialien auch etwas Makroporöses enthalten28. Der modifizierte GLC hat eine häufigere Porositätsstruktur als der unmodifizierte LC, was daran zu erkennen ist, dass die N2-Adsorptions- und Desorptionskurven des GLC über den Kurven des LC liegen.

(a) Die N2-Adsorptions- und Desorptionskurven der Proben; (b) Die Porengrößenverteilungseigenschaften der Proben.

Die Porengrößenverteilungseigenschaften von GLC und LC sind in Abb. 2b dargestellt. Es ist ersichtlich, dass die Porengrößenverteilung von GLC im Wesentlichen mit der von LC übereinstimmt, wobei mesoporöse Materialien hauptsächlich im Bereich von 2–10 nm liegen, was mit den Ergebnissen der N2-Adsorptions- und -Desorptionskurve übereinstimmt. Allerdings ist die Porenfülle von GLC bei gleicher Porengröße wesentlich besser als die von LC, was zeigt, dass die Zugabe eines Kaliumhydroxid-Aktivators die Bildung und das Wachstum der Porenstruktur fördern kann. Die Details der Porenstrukturparameter sind in Tabelle 1 aufgeführt. Wie man beobachten kann, hat GLC eine dreifach größere spezifische Oberfläche als LC sowie größere Mikroporenflächen, Gesamtporenvolumina und Mikroporenvolumina als LC. Allerdings ist die durchschnittliche Porengröße im Vergleich zu vor der Änderung nun kleiner. Es zeigt, dass sowohl die Porenkanalerweiterung als auch die Stimulierung der Bildung mikroporöser und mesoporöser Strukturen durch die Aktivierung von Kaliumhydroxid begünstigt werden.

Die XRD-Spektren von LC, GLC und GLC-Cr sind in Abb. 3 dargestellt. Die ausgeprägten Peaks von LC und GLC sind vergleichbar, wie beobachtet werden kann, während die von GLC im Vergleich zu einigen anorganischen Salzkomponenten deutlich schwächer sind. Dies könnte auf den Aktivierungsprozess beim Waschen mit Säure und Wasser zurückzuführen sein. Darüber hinaus wurden in den LC- und GLC-Spektren die typischen Absorptionspeaks von Kohlenstoffmaterialien (nahe 2θ = 26\(^\circ \) und 43\(^\circ \)) beobachtet. Sie entsprechen den mikrokristallinen (002)- und (100)-Beugungspeaks von Graphit-Mikrokristallen29. Allerdings war die Stärke der GLC-Beugungspeaks deutlich geringer als die des LC, was beweist, dass die Graphitisierung aufgrund der Aktivierung schwächer war. Die charakteristischen Beugungspeaks der Graphitmikrokristalle von GLC-Cr wurden viel schwächer, was beweist, dass der Prozess der Cr(VI)-Adsorption den strukturellen Aufbau der GLC-Oberfläche störte.

XRD-Muster der Proben.

FTIR wurde verwendet, um die funktionellen Gruppen auf den Oberflächen von LC, GLC und GLC-Cr zu analysieren (Abb. 4). Wie man sehen kann, unterscheidet sich der Peak des Infrarotspektrums von GLC deutlich von dem von LC, was darauf hindeutet, dass die Aktivierung von Kaliumhydroxid sowohl die Struktur als auch die Anzahl der funktionellen Gruppen auf der Oberfläche des Materials verändert hat. Der Peak bei 3420 cm–1 wurde durch die Streckschwingung von O–H30 verursacht. Die Spitzenintensität von GLC an dieser Position war größer als die von LC, was zeigt, dass die Aktivierung die Menge an funktionellen Hydroxylgruppen auf der Oberfläche des Materials verbesserte. Die Peaks im Bereich von 2800–3000 cm–1 werden durch symmetrische oder asymmetrische Streckschwingungen von –CH2 oder –CH3 31 verursacht. GLC hatte an dieser Position eine geringere Peakintensität als LC, was darauf hindeutet, dass die aliphatische Struktur der Oberfläche durch Aktivierung zerstört wurde . Die Peaks im Bereich von 1720–1320 cm–1 werden durch C=C-Gerüstschwingungen oder C=O-Streckschwingungen verursacht32,33,34. Die Peaks der funktionellen C=C- und C=O-Gruppen auf der LC-Oberfläche überlappten sich und bildeten einen breiten Absorptionspeak35. Allerdings waren die Peaks auf der Oberfläche des GLC deutlich zu erkennen, was darauf hindeutet, dass die Aktivierung zu einer Neuorganisation der funktionellen Gruppen auf der Oberfläche des Materials führte36,37,38. Der Peak bei 875 cm−1 wird durch die Streckschwingung des Aromaten –CH31 verursacht. Die Spitzenintensität von GLC an dieser Stelle ist offensichtlich geringer als die von LC, was darauf hindeutet, dass die Modifikation die aromatische Struktur teilweise zerstört haben könnte, was mit den Ergebnissen der oben genannten XRD-Untersuchung übereinstimmt37,39. Beim Vergleich der Peakänderungen vor und nach der Adsorption wird deutlich, dass der Peak von –OH breiter und schwächer wurde; Die Peakintensität von C=O zeigte eine leichte Änderung und die Peakintensität von C–O nahm zu. Es wird angenommen, dass die sauerstoffhaltigen funktionellen Gruppen auf der Oberfläche von GLC an der Adsorptionsreaktion beteiligt sind40.

FTIR-Spektren der Proben.

Die Auswirkung der GLC-Dosierung auf die Adsorption und Eliminierung von Cr(VI) ist in Abb. 5a dargestellt. Es ist zu erkennen, dass die Entfernungsrate von Cr(VI) mit zunehmender Dosierung kontinuierlich zunahm. Bei der höchsten Entfernungsrate von 99,69 % zeigte der Anstieg der Entfernungsrate jedoch eine Tendenz, zunächst zuzunehmen und dann abzuschwächen. Dies impliziert, dass die Anzahl der aktiven Stellen auf der Oberfläche des Adsorbens mit zunehmender Dosierung zunimmt41,42. Darüber hinaus wurde gezeigt, dass sich die adsorbierte Einheitsmenge und die Cr(VI)-Entfernungsrate mit zunehmender GLC-Dosierung dramatisch unterschieden. Die Adsorptionsmenge nahm zunächst zu und dann ab. Bei einer Dosierung von 2,0 g/L erreichte der Spitzenwert 8,532 mg/g. Die Gründe für die verbesserte Wirksamkeit der Entfernung waren die erhöhte Gesamtoberfläche der funktionellen Gruppen des Adsorbens und die vergrößerte effektive Kontaktfläche, die mehr aktive Stellen bereitstellte. Im Gegensatz dazu war die Abnahme der Nutzung aktiver Zentren bei hohen Dosierungen die Ursache für die Abnahme der Einheitsadsorptionskapazität von Cr(VI). Dies ist darauf zurückzuführen, dass höhere Adsorptionsmitteldosierungen zur Agglomeration von Adsorptionsmittelpartikeln führen43 oder dass die Adsorptionsstellen ungesättigt bleiben und die aktiven Stellen nicht ausreichend genutzt werden44. Dies steht im Einklang mit den Ergebnissen, die zeigen, dass die Adsorptionskapazität von Cr(VI) von 14,5 auf 4,0 mg/g sank, wenn die Dosierung des Adsorptionsmittels von 0,25 auf 5 g bei einer konstanten Anfangskonzentration von Cr(VI) in einem 50-mg-Test erhöht wurde ml-Lösung45. Die Ergebnisse zeigten, dass die Entfernungsrate von Cr(VI) zwar durch eine bloße Erhöhung der Adsorptionsmitteldosis erhöht werden kann, dies jedoch zu Adsorptionsmittelverschwendung führt. Im Lichte der Wirtschaftlichkeits- und Wirkungsbewertung wurde 2,0 g/L als ideale GLC-Dosierung ermittelt.

(a) Auswirkung der Dosierung der Proben auf die Cr(VI)-Entfernungskapazität und die Adsorptionsmenge von Cr(VI) durch GLC (b) Auswirkung des pH-Werts der Lösung auf die Cr(VI)-Entfernungskapazität; (c) Einfluss des anfänglichen pH-Werts auf den endgültigen pH-Wert; (d) Einfluss der Adsorptionszeit auf die Cr(VI)-Entfernungskapazität; (e) Einfluss der anfänglichen Cr(VI)-Konzentration auf die Cr(VI)-Entfernungskapazität und die Adsorptionsmenge von Cr(VI) durch GLC; (f) Einfluss der Anzahl der Regenerationen auf die Cr(VI)-Entfernungskapazität. Alle Fehlerbalken stellen den Standardfehler des Mittelwerts für jeden Datenpunkt dar.

Der pH-Wert der Lösung beeinflusst sowohl den Protonierungsgrad der funktionellen Gruppen als auch die Ladung auf der Oberfläche des Adsorbens46,20. Der aktuelle Chromzustand wird auch durch den pH-Wert in der Lösung beeinflusst47. Die Art des Vorkommens von Cr(VI) in der Lösung hat einen direkten Einfluss auf die Effizienz der Cr(VI)-Entfernung durch das Adsorptionsmittel48. Die Entfernungsrate von Cr(VI) für modifiziertes GLC und unmodifiziertes LC wird vom pH-Wert beeinflusst, wie in Abb. 5b dargestellt. Die Entfernungsrate von Cr(VI) durch beide Materialien zeigte einen stark abnehmenden Trend mit steigendem pH-Wert, insbesondere im pH-Bereich von 2–4, wo die Entfernungsraten von GLC und LC von 85,32 auf 26,68 % und von 35,23 auf 19,88 % sanken. , jeweils.

Der gegenwärtige Zustand von Cr(VI) in Lösungen mit verschiedenen pH-Werten20: Wenn der pH-Wert unter 1 liegt, ersetzt das nichtionische H2CrO4 nach und nach das ionische Cr(VI)-Vorkommen49; Bei einem pH-Wert zwischen 1 und 8 lag es hauptsächlich in Form von HCrO4- und Cr2O72–50 vor; wenn der pH-Wert über 8 lag, war die Primärform CrO42–51. In diesem Forschungs-pH-Bereich liegt Cr(VI) hauptsächlich in Form der Anionen Cr2O72–, CrO42– und HCrO4– vor. Die Ergebnisse der elektrischen Nullpunktmessungen für die beiden Materialien sind in Abb. 5c dargestellt, mit 7,92 für GLC und 9,43 für LC. Die Oberfläche der Probe wurde protoniert und positiv geladen, wenn der pH-Wert der Lösung unter dem elektrischen Nullpunkt der Probe lag52,53. Die Eliminierung von Cr(VI) unterhalb des Nullladungspunkts der Probe wurde durch die elektrostatische Anziehung zwischen dem Anion Cr(VI) und der positiven Ladung auf der Probenoberfläche beeinflusst. Je positiver die Oberfläche der Adsorbensprobe geladen ist, desto stärker ist die Affinität zum Anion Cr54. Wenn der pH-Wert höher als 7 ist, gibt es mehr OH–-Ionen in der Lösung, die mit dem Cr(VI)-Anion55 konkurrieren. Darüber hinaus weist CrO42– im Vergleich zu HCrO4– eine hohe Adsorptionsenergie56 auf. Dies war auch kein Vorteil für die Entfernung von Cr(VI).

Die Forscher entdeckten außerdem, dass das Adsorbens während der Entfernung von Cr(VI) eine beträchtliche Menge an H+-Ionen verbraucht und dass der Verbrauch tendenziell abnimmt, wenn der pH-Wert steigt20. Wenn eine signifikante Anzahl an H+-Ionen vorhanden war, wurde Cr(VI) in Cr(III) umgewandelt. Die spezifische Reaktionsgleichung lautet wie folgt57:

In stark saurer Lösung (pH < 1) erhöhte sich die Entfernungsrate des gesamten Chroms, während die Entfernungsrate von Cr(VI) abnahm, und die Gesamtentfernungsraten von Chrom waren immer niedriger als die von Cr(VI)57. Dies zeigt, dass die Umwandlung von Cr(VI) in dreiwertiges Chrom mit zunehmendem Säuregehalt der Lösung zunimmt und ein Teil der dreiwertigen Chromionen in der Lösung vorkommt. In diesem Experiment nahm die Entfernungsrate von Cr(VI) mit steigendem pH-Wert deutlich ab. Dieses Phänomen wurde durch das Redox und die elektrostatische Anziehung verursacht. Der Redoxeffekt ist in stark sauren Lösungen stärker als die elektrostatische Anziehung. Basierend auf den experimentellen Ergebnissen wurde pH 2 als nachfolgende experimentelle Bedingung ausgewählt, um die Entfernungsleistung und den Mechanismus von Cr(VI) durch GLC zu untersuchen.

Die Regeneration des Adsorbens ist der wichtigste Teil, da sie seine Wiederverwendung und langfristige Lebensfähigkeit ermöglicht. Bei GLC-Rückgewinnungstests wurde eine NaOH-Lösung verwendet, da sie Cr effektiv desorbieren kann, indem sie die Verbindung zwischen dem Adsorptionsmittel und dem Cr-Anion aufbricht58. Die Entfernungseffizienz von Cr(VI) durch GLC betrug in jedem Zyklus 85,32 %, 83,31 %, 82,00 %, 80,01 % und 72,23 %, wie in Abb. 5f dargestellt. Nach fünf Zyklen sank die Abtragskapazität von 85,32 auf 72,23 %. Dies deutet darauf hin, dass die meisten aktiven Standorte erfolgreich wiederhergestellt werden können. Obwohl sie leicht abnahm, war die Entfernungseffizienz von Cr(VI) immer noch sehr zufriedenstellend. GLC kann aufgrund seiner hervorragenden Wiederverwendbarkeit als eines der wirksamsten und vielversprechendsten Cr(VI)-Adsorbentien angesehen werden.

Der Einfluss der Adsorptionszeit auf die Entfernungsrate und die Adsorptionsmenge von Cr(VI) ist in Abb. 5d dargestellt. Im Anfangsstadium (0–4 Stunden) stieg die Entfernungsrate von Cr(VI) durch GLC dramatisch an, was zeigt, dass der Großteil der Adsorption auf der Außenfläche des Adsorbens stattfand59. In diesem Stadium spielt die physikalische Adsorption eine wichtige Rolle60. Der zunehmende Trend der Entfernungsrate nahm mit der Adsorptionszeit deutlich ab (4–10 Stunden), was darauf hindeutet, dass ein beträchtlicher Teil von Cr(VI) in den Porenkanal eindringen und an den aktiven Stellen der inneren Oberfläche adsorbieren würde, während die aktiven Stellen der äußeren Oberfläche abnehmen Websites. Cr(VI) diffundiert langsam durch den Porenkanal, wodurch die Adsorption an der Innenoberfläche einen höheren Adsorptionswiderstand aufweist als die an der Außenoberfläche und länger dauert61. Mit zunehmender Adsorptionszeit werden die aktiven Stellen auf der Außenoberfläche erschöpft und der Großteil der Adsorption findet auf der Innenoberfläche statt. Dadurch steigt die Entfernungsrate weniger schnell an und die Adsorption erreicht schließlich ein Gleichgewicht, wenn auch die aktiven Stellen auf der Innenoberfläche erschöpft sind.

Die Eigenschaften des Adsorptionsprozesses können durch Analyse der Auswirkung der Kontaktzeit auf die Adsorptionsmenge ermittelt werden. Die Zeit hat einen vergleichbaren Einfluss auf die Adsorptionsmenge von Cr(VI) wie auf die Eliminierungsrate von Cr(VI). Die schnelle Adsorption war innerhalb von 4 Stunden abgeschlossen. Nach 4 Stunden lag eine Adsorptionsmenge von 6,632 mg/g vor, was 77,73 % des Maximalwerts entspricht. Während der schnellen Adsorptionsphase nahm die Adsorptionsmenge mit der Zeit aufgrund des Vorhandenseins einer großen Anzahl aktiver Adsorptionsstellen auf GLC erheblich zu. Mit der Abnahme der Anzahl der Adsorptionsstellen trat die Probe in die langsame Adsorptionsphase ein, in der sich die Adsorptionsrate verlangsamte und sich allmählich dem Gleichgewicht näherte62.

Zur Bestimmung der Entfernungsrate von Cr(VI) durch GLC sind kinetische Experimente erforderlich. Das kinetische PFO-Modell kann verwendet werden, um den Adsorptionsprozess als physikalische Adsorption mit Einzelmolekularschichtadsorption zu erklären, wobei der Diffusionsschritt die Adsorptionsrate steuert23. Das kinetische PSO-Modell stellt einen chemischen Adsorptionsprozess dar, bei dem Elektronenpaare zwischen dem Adsorbens und dem Adsorbat geteilt oder übertragen werden63. Die Adsorptionsrate von Cr(VI) wird in diesem Fall eher durch chemische Wechselwirkungen als durch die Geschwindigkeit des Materialtransports bestimmt. Das Elovich-Modell beschreibt den Chemisorptionsprozess auf der inhomogenen Oberfläche des Adsorbens23,64.

Das Adsorptionsverhalten von GLC wurde mithilfe dieser drei kinetischen Modelle untersucht. Die angepassten Kurven und Parameter sind in Abb. 6a dargestellt. Wie man sieht, passt PSO im Vergleich zu den angepassten PFO- und Elovich-Modellen besser und hat den höchsten R2-Wert (0,9315). Dies zeigt, dass der Adsorptionsprozess von Cr(VI) durch GLC mehr durch Chemisorption als durch den Materialtransportschritt, wie Oberflächenkomplexierung und Ausfällung usw., gesteuert wird. Daher basiert die Entfernung von Cr(VI) durch GLC hauptsächlich auf dem Kontrolle chemischer Oberflächenreaktionen65.

(a) Kinetische Anpassungsergebnisse nach PFO, PSO und Elovich-Modell; (b) Intra-Partikel-Diffusionsmodell; (c) Ergebnisse der Adsorptionsisothermenanpassung.

Das Weber-Morris-Modell wurde verwendet, um die Kontrollmechanismen der Adsorptionsrate genauer zu untersuchen. Das Ergebnis der Anpassung ist in Abb. 6b dargestellt. Wie zu beobachten ist, verläuft keine der durch die Daten angepassten Trendlinien durch den Ursprung, was darauf hindeutet, dass ein mehrstufiger Prozess die Adsorption steuert66. Das Weber-Morris-Modell unterscheidet zwischen den drei Phasen des Adsorptionsprozesses: Flüssigkeitsfilmdiffusion, Intrapartikeldiffusion und Adsorptionsgleichgewicht. Die Geschwindigkeitskonstanten der drei Stufen sind in der folgenden Reihenfolge: k1 > k2 > k3, was darauf hinweist, dass die Flüssigkeitsfilmdiffusion und die Intrapartikeldiffusion die steuernden Schritte des Adsorptionsprozesses sind. Die kurze Dauer der ersten Stufe und der signifikante Anstieg der Adsorptionsmenge deuten darauf hin, dass die vielen funktionellen Gruppen auf der Außenoberfläche von GLC offenbar eine besonders wichtige Rolle im Adsorptionsprozess spielen67. In diesem Stadium kann Cr(VI) schnell an der Materialoberfläche eingefangen werden, was bedeutet, dass die Oberflächendiffusion der geschwindigkeitsbestimmende Faktor ist68.

Die Auswirkung der anfänglichen Konzentration auf die Entfernung von Cr(VI) durch GLC ist in Abb. 5e dargestellt. Wie beobachtet werden kann, neigt die Entfernungsrate von Cr(VI) dazu, mit zunehmender Anfangskonzentration zu sinken, und mit zunehmender Anfangskonzentration nimmt die abnehmende Tendenz allmählich ab. Wenn die Ausgangskonzentration bei einer der drei Temperaturen weniger als oder gleich 30 mg/L betrug, war die Clearance-Rate besser als 90 %; selbst bei 318 K lag sie jedoch immer noch unter 50 %, als die Konzentration 300 mg/L erreichte. Im Gegensatz zur Entfernungsrate von Cr(VI) nahm die Adsorptionsmenge mit steigender Anfangskonzentration der Lösung zu. Dies wurde durch den zunehmenden Konzentrationsgradienten für Cr(VI) zwischen dem Hauptkörper der flüssigen Phase und der Oberfläche von GLC69 verursacht. Im Verhältnis zur Stoffübertragungskraft für Cr(VI)70 wurden mehr aktive Stellen auf der GLC-Oberfläche besetzt. Auf der GLC-Oberfläche gibt es nur eine begrenzte Anzahl aktiver Zentren. Mit zunehmender Konzentration der Lösung füllen sich also immer mehr dieser Stellen, bis sie gesättigt sind. Es wurde gezeigt, dass mit zunehmender Konzentration der Lösung die Aufwärtstendenz der Adsorption allmählich abnimmt. Bei gleicher Anfangskonzentration nahmen die Entfernungsrate und die Menge an Cr(VI) durch GLC mit der Umgebungstemperatur zu, was zeigt, dass der Adsorptionsprozess von der Temperaturerhöhung profitiert. Es ist wahrscheinlich, dass mit steigender Temperatur die Viskosität der Lösung abnahm und die Diffusionsfähigkeit von Cr(VI) zunahm, was die Fähigkeit von GLC zur Entfernung von Cr(VI) verbesserte.

Drei Adsorptionsisothermenmodelle wurden verwendet, um die Adsorptionsgleichgewichtskurven von GLC bei drei Temperaturen zu simulieren. Die Anpassungsergebnisse sind in Abb. 6c dargestellt. Die detaillierten Anpassungsparameter der Adsorptionsisothermen sind in Tabelle 2 aufgeführt. Es ist klar, dass alle drei Modelle in der Lage sind, die GLC-Adsorptionsdaten genau zu simulieren. Das RP-Modell, das darauf hindeutet, dass die Entfernung von Cr(VI) das Ergebnis einer Mischung aus chemischer Reaktion und physikalischer Adsorption ist71, weist unter diesen Modellen den höchsten passenden R2-Wert auf. Die empirische Konstante 1/n des Freundlich-Modells liegt im Bereich von 0,1 bis 0,5, was die Annahme weiter stützt, dass GLC-Proben Cr(VI)72,73 chemisorbieren. Das Langmuir-Modell lieferte eine gute Übereinstimmung mit den Daten, was darauf hindeutet, dass Chrom stärker mit dem aktiven Zentrum der GLC-Oberfläche auf der monomolekularen Schicht interagiert52. Die K1-Werte der Geschwindigkeitskonstanten des Langmuir-Modells lagen für alle drei Temperaturen im Bereich von 0–1, was darauf hindeutet, dass GLC über eine effektive Cr(VI)-Adsorption verfügt. Unter Verwendung des Langmuir-Modells wurden die maximalen Mengen an Cr(VI) durch GLC zu 16,55 mg/g bei 318 K, 24,13 mg/g bei 308 K und 29,55 mg/g bei 298 K berechnet Die maximale Adsorptionsmenge erhöhte sich, was mit früheren Untersuchungen übereinstimmt52. Dies zeigt, dass mit steigender Temperatur die Adsorptionskapazität zunimmt, was eine gute Nachricht für den Adsorptionsprozess ist.

Mithilfe der thermodynamischen Analyse des Adsorptionsprozesses können die Richtung und die treibende Kraft des Prozesses sowie die Auswirkungen verschiedener Parameter auf die Adsorption ermittelt werden. Die Berechnungsergebnisse des thermodynamischen Parameters sind in Tabelle 2 aufgeführt. Es ist ersichtlich, dass die Werte von \(\Delta {G}^{\theta }\) bei den drei Temperaturen kleiner als 0 sind, was darauf hinweist, dass die Adsorption von Cr (VI) durch GLC verläuft spontan; Die absoluten Werte von \(\Delta {G}^{\theta }\) steigen mit steigender Umgebungstemperatur, was ein weiterer Beweis dafür ist, dass der Adsorptionsprozess von höheren Temperaturen profitiert. Darüber hinaus lässt es darauf schließen, dass die Adsorptionsreaktion sehr spontan und stabil ist. Der durch Anpassung berechnete Wert von \(\Delta {H}^{\theta }\) beträgt 14,494 kJ/mol, was größer als Null ist, was darauf hinweist, dass es sich bei dem Adsorptionsprozess um eine Wärmeabsorptionsreaktion handelt74. Es wird allgemein davon ausgegangen, dass die Adsorption im Bereich von 0–20 kJ/mol für \(\Delta {H}^{\theta }\)75 hauptsächlich physikalisch erfolgt. Gemäß dem berechneten Wert von \(\Delta {S}^{\theta }\), der 88,793 J/mol betrug, ist die Entfernung von Cr(VI) durch GLC ein Prozess, der Entropie und Unordnung erhöht76. Während des Adsorptionsprozesses wurde der fehlgeordnete Zustand von Cr(VI) in der Lösung auf der Oberfläche des GLC adsorbiert. Dann ging es in einen geordneten Zustand mit reduzierten Freiheitsgraden über. Mit fortschreitender Adsorption nimmt jedoch der Freiheitsgrad der Wassermoleküle auf der GLC-Oberfläche ab77. Das Ergebnis ist, dass der Wert von \(\Delta {S}^{\theta }\) abnimmt.

Die Zusammensetzung, der chemische Zustand und die Molekülstruktur der Oberflächenelemente der Probe wurden anhand der Peakposition und Peakform des XPS-Spektrums ermittelt, während die Konzentration der Elemente der Probenoberfläche anhand der Peakintensität ermittelt wurde. Die Variationen in ihren XPS-Spektren vor und nach der Adsorption (Abb. 7) wurden untersucht, um zu verstehen, wie GLC Cr(VI) absorbierte. Das Verhältnis der Stärke der O 1 s- und C 1 s-Spektralpeaks nimmt nach der Adsorption merklich ab, und auf der Oberfläche des Materials ist ein deutlicher Cr 2p-Spektralpeak zu erkennen.

XPS-Vollspektrum und Teilvergrößerung der Proben.

Es wird gefolgert, dass Cr(VI) erfolgreich auf der Oberfläche des Materials adsorbiert wurde und dass das Adsorptionsverfahren die anfängliche Struktur der funktionellen Oberflächengruppen des Materials veränderte. Durch Anpassen der spektralen Peaks von Cr 2p nach der Adsorption (Abb. 8) wurde festgestellt, dass zusätzlich zu Cr(VI) ein größerer Anteil an dreiwertigem Chrom auf der GLC-Oberfläche gefunden wurde, wobei die Peaks in der Nähe von 576 eV und 587 eV lagen30, Dies macht 84,2 % der spektralen Peaks von Cr 2p aus. Dies weist darauf hin, dass der Großteil des durch GLC adsorbierten Cr(VI) in dreiwertiges Chrom umgewandelt und auf der Materialoberfläche zurückgehalten wurde, was mit den Ergebnissen der vorherigen Analyse übereinstimmt. Viele Forscher fanden außerdem heraus, dass die Redoxreaktion eine wichtige Rolle bei der Entfernung von Cr(VI) in wässrigen Lösungen spielt78. Unter sauren Bedingungen kann Cr(VI) durch Elektronengewinnung zu Cr(III) reduziert werden, und die möglichen Reaktionsgleichungen lauten wie folgt79:

Split-Peak-angepasstes Spektrogramm von Chrom.

Dies unterstützt weiter die Idee, dass die Cr(VI)-Eliminierung durch einen niedrigeren pH-Wert erleichtert wird. Funktionelle Gruppen –OH und C=O können als Elektronendonoren für die Reduktion von Cr(VI)80 verwendet werden. Die funktionellen Gruppen –OH und C=O kommen im mit Kaliumhydroxid modifizierten GLC häufiger vor als im LC. Aufgrund seiner erheblichen Neigung zur Elektronenabgabe ist GLC bei der Entfernung von Cr (VI) besser geeignet. Die Ergebnisse der vorherigen FTIR-Analyse deuten auch darauf hin, dass die funktionellen Gruppen –OH und C=O an der Entfernung von Cr(VI) beteiligt waren. Daher sind die beiden Schlüsselfaktoren für die Reduktion von Cr(VI) der von der Lösung bereitgestellte freie Wasserstoff und die durch GLC erzeugten Elektronen. Das erzeugte Cr(III) kann durch Komplexierung, Substitution und andere Prozesse auf der GLC-Oberfläche adsorbieren und natürlich teilweise in Lösung freigesetzt werden (in Abb. 9a)81. Mit fortschreitendem Adsorptionsprozess wurde aus Abb. 9a deutlich, dass die Konzentration von Cr(III) in der Lösung zunahm, während die Konzentration des gesamten Chroms in der Lösung abnahm. Es wird gefolgert, dass mit zunehmender Menge an durch Reduktion erzeugtem Cr(III) mehr Cr(III) in die Lösung freigesetzt wurde. Wir berechneten die Menge an Cr(VI), die zu Cr(III) reduziert wurde, anhand der Konzentration von Cr(VI) und Cr(III) in der Lösung, gemessen im Gleichgewicht der Cr(VI)-Adsorption unter sauren Bedingungen (pH 2), und dann mit den aus der XPS-Analyse erhaltenen Daten kombiniert. Die Ergebnisse sind in Abb. 9b dargestellt, um den Beitrag der Reduktion zur Cr(VI)-Entfernung visueller zu untersuchen. Es zeigt, dass Cr(VI) im Adsorptionsgleichgewicht zu 72 % (11 % + 61 %) in Cr(III) umgewandelt wurde. Auch wenn die mit XPS gewonnenen Daten nicht sehr genau sind, reichen sie dennoch aus, um die Bedeutung einer Reduzierung der Cr(VI)-Entfernung aufzuzeigen.

(a) Schwankungen der Gesamtkonzentration an Chrom in der Lösung und der Verhältnisse von Cr(III) und Cr(VI) über verschiedene Adsorptionsdauern; (b) Der prozentuale Anteil verschiedener Chromformen wird im Adsorptionsgleichgewicht angezeigt.

Darüber hinaus ist es möglich, Cr(VI)-Anionen in Lösung elektrostatisch mit den reichlich vorhandenen sauerstoffhaltigen funktionellen Gruppen auf der GLC-Oberfläche zu gravitieren, wie z. B. OH, C=O und C–O, die unter sauren Bedingungen leicht als Protonen verfügbar sind82 . Um den Beitrag jeder funktionellen Gruppe zur Entfernung von Cr(VI) zu bewerten, berechneten die Forscher die Bindungsenergie zwischen verschiedenen funktionellen Gruppen und Cr2O7–2 und stellten fest, dass die Bindungsenergiewerte −6,74 eV für C–OH und –5,55 eV betrugen für COOH und − 2,72 eV für C30. Dies weist darauf hin, dass alle diese funktionellen Gruppen als Adsorptionsstellen für Cr(VI) genutzt werden können. Cr(VI) kann zunächst an Stellen mit niedriger Bindungsenergie binden, bevor es zu Stellen mit hoher Bindungsenergie übergeht83. Somit bindet Cr(VI) leichter an C–OH und weniger leicht an C. Wenn außerdem für die OH-Funktionsgruppe unterschiedliche Hintergrundgruppen angehängt sind, ist auch die Adsorptionsenergie mit Cr2O72– unterschiedlich30. Dieser Befund legt nahe, dass die angehängten Hintergrundgruppen seine Fähigkeit zur Bindung an Cr(VI) beeinflussen.

Basierend auf den oben genannten zahlreichen experimentellen Erkenntnissen wurde der Reaktionsmechanismus, der den Prozess der Cr(VI)-Adsorption an GLC veranschaulicht, erwartet und ist in Abb. 10 dargestellt. Der Adsorptionsmechanismus von Cr(VI) umfasst physikalische Adsorption und Chemisorption. Die physikalische Adsorption beinhaltet hauptsächlich elektrostatische Anziehung und Porenfüllung, während die Chemisorption hauptsächlich Redox und die Komplexierung funktioneller Gruppen beinhaltet30. Bei der Adsorption von Cr(VI) durch GLC existieren diese Mechanismen nicht unabhängig voneinander. Die Cr(VI)-Fixierung erfordert möglicherweise die Verwendung mehrerer Mechanismen. Cr(VI) in Lösung kann zunächst durch elektrostatische Wechselwirkungen von der Porenoberfläche des Materials angezogen werden. Dann wurde eine chemische Bindung mit der funktionellen Oberflächengruppe gebildet. Während dieses Prozesses wurden die Elektronen der Oberflächenfunktionsgruppe auf Cr(VI) übertragen, das zu Cr(III) reduziert wurde und auf der Oberfläche des Materials verblieb. Ein Teil des gebildeten Cr(III) kann aufgrund der geringen Bindungsfähigkeit von Cr(III) mit der ursprünglichen Gruppe sowie der elektrostatischen Abstoßung in die Lösung freigesetzt werden. Ein Teil der Cr(III)-Ionen kann auch frisch durch Ionenaustausch oder Komplexierung an die GLC-Oberfläche gebunden werden.

Diagramm des Adsorptionsmechanismus.

Blauer Koks ist ein Produkt der Trockendestillation von Kohle bei niedriger Temperatur. Es enthält einen bestimmten Anteil an Poren und verfügt über eine gewisse Schwermetalladsorptionskapazität. Durch die Modifikation von Kaliumhydroxid wurde die ursprünglich in den Poren gefüllte Asche entfernt und viele neue Poren entstanden. Dadurch hat GLC eine porösere Struktur. Die spezifische Oberfläche von GLC war dreimal größer als die von LC, mit einer durchschnittlichen Porengröße von 2,917 nm. Durch die Modifikation veränderte sich die funktionelle Struktur der Materialoberfläche, was zu einem erheblichen Anstieg der Menge an funktionellen Hydroxylgruppen führte. Darüber hinaus wurde auch die graphitische mikrokristalline Struktur des Materials beschädigt, die dazu neigte, in amorphen Kohlenstoff überzugehen. Die von Langmuir ermittelte maximale Adsorptionskapazität bei Raumtemperatur betrug 16,55 mg/g. Die Adsorption von Cr(VI) durch GLC ist ein spontaner, wärmeabsorbierender und entropiesteigernder Prozess. Daher ist eine Erhöhung der Temperatur vorteilhaft für die Entfernung von Cr(VI) durch GLC. Die intermittierenden Adsorptionsexperimente zeigten, dass Cr(VI) auf der GLC-Oberfläche sowohl physisorbiert als auch chemisorbiert wurde. Während der Adsorption von Cr(VI) fanden Porenfüllung, elektrostatische Anziehung, Redox- und Komplexierungsreaktionen statt.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel enthalten.

Sechswertiges Chrom

Blaues Kokspulver

Mit KOH modifiziertes blaues Kokspulver

Röntgenbeugung

Röntgenphotoelektronenspektroskopie

Feldemissions-Rasterelektronenmikroskop

Fourier-Transformation von Infrarotstrahlung

Entfernungsrate

Pseudo-erster Ordnung

Pseudo-zweite Ordnung

Weber-Morris

Der Punkt, an dem keine elektrischen Ladungen mehr vorhanden sind

Redlich-Peterson

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Der Autor dankt aufrichtig für die Unterstützung durch das Projekt der Wissenschafts- und Technologieabteilung der Provinz Shaanxi (2020NY-165), das Schlüssellaborprojekt der Bildungsabteilung der Provinz Shaanxi in China (21JS047), das Yulin High-Tech Zone Project (CXY202120, CXY202142) und Gemeinsames Fondsprojekt des Clean Energy Innovation Research Institute of China Science & Technology und Yulin (2022-010). Die Autoren danken der Scientific Compass Testplattform für die Bereitstellung der XPS- und BET-Daten. Wir danken für jede Unterstützung.

Hochschule für Chemie und Chemieingenieurwesen, Yulin University, Chongwen Road No. 51, Yulin, 719000, Shaanxi, China

Hua Wang, Wencheng Wang, Guotao Zhang und Xuchun Gao

Schlüssellabor der Provinz Shaanxi für die saubere Nutzung gering modifizierter Kohle, Yulin-Universität, Yulin, 719000, China

Hua Wang und Xuchun Gao

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WH war an der Konzeption der Studie beteiligt; WW führte das Experiment durch; WH und GX trugen maßgeblich zur Analyse und Manuskripterstellung bei; WH und ZG führten die Datenanalysen durch und verfassten das Manuskript; WH und WW halfen mit konstruktiven Diskussionen bei der Durchführung der Analyse.

Korrespondenz mit Hua Wang.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Wang, H., Wang, W., Zhang, G. et al. Forschung zur Leistung von modifiziertem Blaukoks bei der Adsorption von sechswertigem Chrom. Sci Rep 13, 7223 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34381-8

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Eingegangen: 27. Februar 2023

Angenommen: 28. April 2023

Veröffentlicht: 04. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34381-8

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