Adsorption von Methylenblau aus Abwässern der Textilindustrie unter Verwendung von Aktivkohle, die aus der Rumex abyssinicus-Pflanze entwickelt wurde

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 5427 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Methylenblau (MB) kommt in großen Mengen in Abwässern der Textilindustrie vor und kann schwerwiegende gesundheitliche Probleme für die öffentliche Gesundheit und die Umwelt verursachen. Daher zielte diese Studie darauf ab, MB mithilfe der aus Rumex abyssinicus entwickelten Aktivkohle aus Textilabwasser zu entfernen. Das Adsorptionsmittel wurde mit chemischen und thermischen Methoden aktiviert und anschließend durch SEM, FTIR, BET, XRD und pH-Nullpunktladung (pHpzc) charakterisiert. Die Adsorptionsisotherme und -kinetik wurde ebenfalls untersucht. Der Versuchsaufbau bestand aus vier Faktoren auf drei Ebenen (pH-Wert (3, 6 und 9), anfängliche MB-Konzentration (100, 150 und 200 mg/l), Adsorptionsmitteldosis (20, 40 und 60 mg/100 ml). ) und Kontaktzeit (20, 40 und 60 Minuten)). Die Adsorptionswechselwirkung wurde mithilfe der Reaktionsoberflächenmethode bewertet. Bei der Charakterisierung einer Rumex abyssinicus-Aktivkohle wurde festgestellt, dass sie mehrere funktionelle Gruppen (FTIR), eine amorphe Struktur (XRD), eine Riss-mit-Ups-and-Down-Morphologie (SEM), einen pHpzc von 5,03 und eine hohe BET-spezifische Oberfläche von 2522 m2 aufweist /G. Die Optimierung der MB-Farbstoffentfernung wurde mithilfe der Response-Surface-Methode in Verbindung mit dem Box-Behnken-Ansatz durchgeführt. Die maximale Entfernungseffizienz von 99,9 % wurde bei optimalen Bedingungen von pH 9, einer MB-Konzentration von 100 mg/L, einer Adsorptionsmitteldosis von 60 mg/100 ml und einer Kontaktzeit von 60 Minuten aufgezeichnet. Unter den drei Adsorptionsisothermenmodellen passte das Freundlich-Isothermenmodell am besten mit einem experimentellen Wert von R2 0,99, der zeigt, dass der Adsorptionsprozess heterogen und mehrschichtig war, während die Kinetikstudie ergab, dass es sich bei R2 0,88 um eine pseudo-zweite Ordnung handelte. Schließlich ist dieser Adsorptionsprozess durchaus vielversprechend für den Einsatz auf industrieller Ebene.

Viele Textilindustrien leiten große Mengen Abwasser ohne angemessene Behandlung in die Umwelt ein1. In der Textilindustrie benötigen viele Prozesse wie Färben, Veredeln und Waschen viel Wasser, was die Industrie zu einer wasserintensiven Fabrik macht2. Es ist bekannt, dass die Textilindustrie 1.000 der 100.000 auf dem kommerziellen Markt vorhandenen Farbstoffarten verbraucht. Die jährliche Produktionsrate an Farbstoffen wird auf etwa 700.000 Tonnen geschätzt3. Es wurde auch berichtet, dass weltweit jährlich etwa 700.000 bis 800.000 Tonnen Farbstoff mit 100.000 verschiedenen Verbindungen hergestellt werden4. Allerdings gelangen etwa 15 % der in der Industrie verwendeten Farbstoffe nach der Herstellung und Verarbeitung schließlich in die Umwelt5. Methylorange, Rhodamin B, Methylenblau (MB), Kongorot und Reaktivschwarz-5 werden in anionische, neutrale und kationische Farbstoffe eingeteilt, die zu den am häufigsten verwendeten Farbstoffen im Textilsektor gehören6,7. Farbstoffe sind färbende und wertvolle Verbindungen für Industrieprodukte, insbesondere in der Textilindustrie zum Färben von Textilien, Garnen, Kunststoffen und anderen Substraten. Sie sind jedoch aufgrund der chemischen Komplexität und der Vielzahl der Verschmierungen nicht abbaubar, was zu einer Ablenkung des Umweltsystems führt8. Insbesondere ist MB eine synthetische, heterozyklische aromatische, C16H18N3SCl 319,85 g/mol (3,7-Bis(dimethylamino)phenothiazinchlorid, Tetramethylthioninchlorid) und kationische chemische Verbindung9. Eine große Menge MB wird als Farbstoff für die Woll-, Seiden-, Papier-, Kosmetik-, temporäre Haarfärbe-, Baumwoll-, Textil-, Lebensmittel- und Pharmaindustrie verwendet10. MB ist für seine antioxidativen, kardioprotektiven, gegen Malaria wirkenden und antidepressiven Eigenschaften bekannt. Genau genommen ist MB ein beliebter kationischer Farbstoff und eine umweltbeständige, giftige, krebserregende und mutagene Chemikalie10. Das Einbringen von gefärbtem Abwasser in das Ökosystem ist eine erhebliche Ursache für Eutrophierung, ästhetische Verschmutzung und Störungen des Wasserlebens11. Das in der Textilindustrie anfallende Abwasser enthält mehrere Farbstoffe und kann schwerwiegende Gesundheits- und Umweltprobleme verursachen12. Thermische und Photostabilität des Farbstoffs in der Umgebung, was zur Absorption und Reflexion von Sonnenlicht führt. Dies reduziert den Photosyntheseprozess und Störungen des natürlichen Flusses der Nahrungskette. Eine langfristige Exposition gegenüber MB kann zu erheblichen gesundheitlichen Auswirkungen wie Anämie, Krebs, Erbrechen, Augenreizung, Übelkeit, Erbrechen, Methämoglobinämie und geistiger Verwirrung führen13,14,15,16,17,18,19. Die unvermeidlichen Auswirkungen dieser Schadstoffe erfordern daher eine Behandlung vor der Einleitung in den Hauptstrom und führen zu einer Schädigung der Umwelt20.

Die Reinigung der Farbstoffe aus Industrieabwässern wurde anhand konventioneller Abwässer eingehend untersucht. Die allgemein bekannten konventionellen Abwasserbehandlungstechnologien bestehen aus Vor-, Primär-, Sekundär- und Tertiärbehandlungsstufen. Diese herkömmlichen Abwasserbehandlungsmethoden sind bei der Beseitigung von MB aus Industrieabwässern nicht effizient. Der Grund für die geringe Behandlungsleistung ist die geringe chemische und biologische Abbaubarkeit der Farbstoffe21. Daher ziehen fortschrittliche Abwasserbehandlungstechniken wie fortschrittliche Oxidationsverfahren, Umkehrosmose, chemische Fällung, Nanofiltration, Membrantrennung, Elektrokoagulation, Ionenaustausch, Membrantrennung, Photokatalyse und Elektrodialyse die Aufmerksamkeit von Wissenschaftlern auf sich, um die Mängel herkömmlicher Abwasserbehandlungstechniken zu überwinden22 . Diese Technologien sind effizient und effektiv für MB aus Textilindustrieabwässern. Allerdings weisen diese Technologien gewisse Einschränkungen auf, wie z. B. den hohen Energiebedarf, den Chemikalienverbrauch, die Betriebskosten, den enormen Kapitaleinsatz, hohe Kapitalinvestitionen und gut ausgebildete Technologen. Dabei zeigte sich die Diskrepanz zwischen der geforderten Wasserqualität und dem Stand der Aufbereitungstechnologien. Unter vielen fortschrittlichen Behandlungsmethoden ist die Adsorption aufgrund ihrer geringen Kosten, ihres einfachen Designs und ihrer Umweltfreundlichkeit die am weitesten verbreitete Technologie23,24,25,26,27. Adsorption ist ein Oberflächenphänomen, bei dem sich Adsorbat an der Oberfläche des Adsorbens anlagert. Bei der Adsorption sind die Auswahl des Vorläufermaterials und die Entwicklung des Adsorptionsmittels wichtige Aufgaben für die Adsorptionswirksamkeit. Herkömmliche Adsorbentien können in konventionelle und nichtkonventionelle Gruppen eingeteilt werden, aber die idealen Adsorbentien sind reichlich verfügbar, einfach herzustellen, kostengünstig, nicht löslich, umweltfreundlich, ungiftig, einfach zu regenerieren und effizient28. Praktischerweise konnte ein solches Adsorptionsmittel für Wasser- und Abwasseranwendungen nicht erworben werden. Vielversprechende Adsorbentien lassen sich jedoch leicht regenerieren, sind sozialverträglich und mit minimalem Kosten- und Aufwand wiederverwendbar. Die grundlegende Qualität und Eignung des Adsorbens kann jedoch anhand von Oberfläche, Porosität, multifunktionalen Gruppen, chemischer Zusammensetzung, stabilen Strukturen und Oberflächenform beurteilt werden29. Eine der großen Herausforderungen in der Adsorptionsindustrie ist die Auswahl der Vorläufermaterialien und die Herstellung nachhaltiger Adsorbentien. Generell handelt es sich bei der Adsorption um eine vielversprechende Technologie, die in Kürze in vielen Bereichen Einzug halten kann30. Bisher ist es jedoch eine große Herausforderung, das ideale Adsorptionsmittel zu finden, das zur Beseitigung mehrerer Schadstoffe aus Wasser und Abwasser dienen kann. Andererseits sind Aktivkohlen aufgrund ihrer großen Oberfläche, ihrer funktionellen Oberflächengruppen, ihrer einzigartigen strukturellen und chemischen Eigenschaften und ihrer Universalität die am häufigsten untersuchten und angewendeten Adsorptionsmittel31. Die industrielle Anwendung von Aktivkohle ist erste Wahl und weit verbreitet. Die Produktion wurde im Jahr 2021 auf 2757 × 103 Tonnen (5,7 Milliarden USD) geschätzt32. Normalerweise lässt sich Aktivkohle flexibel modifizieren, um die Oberflächenstruktur und -chemie zu verbessern. Unter allen Adsorptionsmitteln sind handelsübliche Aktivkohlen die wirksamsten Adsorptionsmittel, ihre breite Verwendung in der Abwasseraufbereitung ist jedoch sehr teuer. Die größte Herausforderung bei der Verwendung von Aktivkohle auf Industrieebene sind die hohen Produktionskosten, die auf die Kosten für Vorläufermaterial, verwendete Chemikalien und verbrauchte Energie zurückzuführen sind. Daher sucht die wissenschaftliche Gemeinschaft nach lokal verfügbaren Materialien und im Labor hergestellter Aktivkohle, die günstig, in großen Mengen verfügbar und wirksam sein könnte und nur ein Minimum an Vorbehandlung erfordert33.

Viele lokal hergestellte Aktivkohlen wurden hergestellt und zur Entfernung verschiedener Schadstoffe aus Industrieabwässern verwendet. Zum Beispiel Khat-Stängel34, Parthenium hysterophorus25, Bananenstiel, Algen, Pilzkompost35, Bagasse-Flugasche36 und Bentonit26. Die Adsorptionsleistungen dieser Adsorbentien waren jedoch erheblich unterschiedlich. Diese Schwankungen werden teilweise auf Adsorptionsfaktoren wie pH-Wert, Kontaktzeit, Adsorptionsmitteldosis, Adsorbatkonzentration, Art des Adsorbats, spezifische Oberfläche des Adsorptionsmittels usw. zurückgeführt33. Die Anwendung von Aktivkohle zur Entfernung von MB aus der Textilindustrie wurde eingehend untersucht27. Beispielsweise wurde Parthenium hysterophorus-Aktivkohle verwendet, um MB aus Textilabwasser zu entfernen, und es wurde eine maximale Entfernungseffizienz von 93,8 % gemeldet. In einer anderen Studie wurde eine Effizienz der MB-Entfernung aus Textilabwasser von 96,7 % erreicht37. Bei einer ähnlichen Untersuchung wurde eine MB-Adsorptionskapazität von 212,8 mg/g ermittelt18. Auch wenn diese Studien vielversprechend sind, stellen die Vergrößerung der Adsorptionsoberfläche, eine längere Kontaktzeit, eine minimale Adsorptionskapazität und die Ausweitung der Technologie auf industrielles Niveau erhebliche Einschränkungen dar. Daher suchen Forscher immer noch nach geeigneten Vorläufermaterialien, um ein ideales Adsorptionsmittel zu entwickeln. Dementsprechend wurde Rumex Abyssinicus als vielversprechende Biomasse zur Herstellung eines wirksamen und effizienten Adsorptionsmittels zur Reinigung von MB aus Abwässern der Textilindustrie vorgeschlagen. Normalerweise ist Rumex Abyssinicus ein mehrjähriges Kraut mit einer Höhe von bis zu 3–4 m38. Diese Pflanze ist im Hochland des tropischen Afrikas, in ganz Nordafrika und in Äthiopien weit verbreitet39. Bisher wurden verschiedene Studien zur Aufwertung von Rumex Abyssinicus durchgeführt. Beispielsweise40 bewerteten die entzündungshemmende und antimikrobielle Wirkung von Rumex Abyssinicus und berichteten über positive Ergebnisse. Andererseits wurde die Anwendung von Rumex Abyssinicus in der Gerbereiverarbeitung untersucht41, seine Verwendung bei der Konservierung von Ziegenhaut42 und die chemische Zusammensetzung der Rumex Abyssinicus-Pflanze, die später als antimykotische, antibakterielle und antioxidative Wirkung eingesetzt wurde43, gehören zu den Studien, die zur Verwendung durchgeführt wurden verschiedener Teile von Rumex abysiniccus. Allerdings wurde die Pflanze nie als Adsorbens für die Abwasserbehandlung untersucht. Es wird angenommen, dass Rumex Abyssinicus über ein enormes Adsorptionspotenzial verfügte, um das ideale Adsorptionsmittel für die Entfernung von MB aus Textilabwasser zu entwickeln. Daher zielte diese Studie darauf ab, die Leistung von aus Rumex Abyssinicus hergestellter Aktivkohle zur Adsorption von MB-Farbstoff aus Abwässern der Textilindustrie mithilfe der Reaktionsoberflächenmethode in Verbindung mit dem Box-Behnken-Design anhand von vier Faktoren auf drei Ebenen zu untersuchen. Die experimentellen Faktoren mit entsprechenden Werten sind pH-Wert (3, 6 und 9), Kontaktzeit (20, 40 und 60 Minuten), anfängliche MB-Konzentration (100, 150 und 200 mg/l) und Adsorptionsmitteldosis (20, 40). und 60 mg/100 ml). Es wurde das vollfaktorielle Versuchsdesign von 34 verwendet, aber der Box-Behnken-Ansatz wurde implementiert, um die Anzahl der Experimente auf 30 zu reduzieren. Schließlich wurden Interaktionseffekte zwischen verschiedenen Variablen mithilfe der Response-Surface-Methodik bestimmt.

Rumex Abyssinicus wurde an der Addis Abeba Science and Technology University, Addis Abeba, Äthiopien, gesammelt. Die geografische Lage und der messtechnische Zustand der Wissenschaft und Technologie von Addis Abeba werden durch eine Höhenlage von 2300 m (8°58′ N und 38°47′ E) über dem Meeresspiegel mit einer jährlichen Durchschnittstemperatur von 15,9 °C und einer Niederschlagsmenge von 1089 beschrieben mm und einer relativen Luftfeuchtigkeit von 60,7 %. Der Beleg des Pflanzenexemplars (ohne Ausweis) wurde in einem Universitätsherbarium (Universität Addis Abeba) hinterlegt und das Pflanzenexemplar vom Forscher (Mikiyas Abawaa) gesammelt und mit dem Herbarium abgeglichen. Die Pflanzenbestimmung wurde von einem dem Herbariumstandort zugewiesenen Experten durchgeführt. Der gesammelte Rumex abyssinicus wurde mit einem Messer in kleine Stücke von 5–10 mm Größe geschnitten und anschließend mehrmals mit destilliertem Wasser gewaschen. Durch das Waschen der gesammelten Probe sollten eventuell an der Oberfläche des Materials anhaftende Rückstände entfernt werden. Nach dem Waschen wurden die Probenstücke 24 Stunden lang im Ofen bei 105 °C getrocknet. Die getrockneten Proben von Rumex abysinicus wurden mit konzentrierter Phosphorsäure (88 %) im Gewichtsverhältnis 1:3 imprägniert und 24 Stunden bei Raumtemperatur eingeweicht. Anschließend ließ man die imprägnierte Probe 24 Stunden lang in einem Ofen bei 105 °C trocknen. Anschließend wurde die getrocknete imprägnierte Probe 2 Stunden lang in einem Muffelofen bei 600 °C pyrolysiert. Die pyrolysierte Probe konnte im Exsikkator abkühlen und wurde mehrmals mit destilliertem Wasser gewaschen, bis der pH-Wert des Adsorptionsmittels nahezu neutral wurde. Die aktivierte Probe mit eingestelltem pH-Wert wurde ofengetrocknet, auf 250 µm gemahlen und in einem luftdichten Kunststoffbehälter aufbewahrt, bis sie für den Adsorptionsprozess verwendet wurde22. Abbildung 1 zeigt verschiedene Phasen der Rumex abyssinicus-Aktivkohleaufbereitung, z. B. rohes Rumex abyssinicus (A), reduziertes Rumex abyssinicus (B), mit Phosphorsäure imprägniertes Rumex abyssinicus (C), pyrolysiertes Rumex abyssinicus (D), Waschphase von Rumex abyssinicus zur Entfernung von H3PO4 (E) und fertige Aktivkohle (F).

HYPERLINK "sps:id::fig1||locator::gr1||MediaObject::0" Verschiedene Aufbereitungsstufen von Aktivkohle aus Rumex abyssinicus.

Die nähere Analyse bestimmter aktivierter Stoffe bezieht sich auf den Feuchtigkeitsgehalt, den Aschegehalt, die flüchtigen Bestandteile und den festen Kohlenstoff des Materials. Für die Nahanalyse der vorbereiteten Aktivkohle wurde der amerikanische Standard für Materialtests verwendet. Zur Bestimmung des Feuchtigkeitsgehalts wurde 1 g Rumex Abyssinicus-Aktivkohle in den Tiegel gegeben. Anschließend wurde die Probe 24 Stunden lang bei 105 °C in den Ofen gestellt. Anschließend ließ man die Probe in einem Exsikkator bei Raumtemperatur abkühlen. Anschließend wurde die Differenz zwischen Anfangs- und Endgewicht zur Berechnung des Feuchtigkeitsgehalts herangezogen. Gleichung (1) wurde zur Berechnung des Feuchtigkeitsgehalts des Adsorptionsmittels44 verwendet.

Dabei bezieht sich W1 auf das Gewicht des Tiegels plus Aktivierung vor dem Trocknen, W2 gibt das Gewicht des Tiegels plus Aktivierung nach dem Trocknen an und MC ist der Feuchtigkeitsgehalt des Adsorptionsmittels

Andererseits wurde zur Bestimmung flüchtiger Bestandteile 1 g des Adsorptionsmittels in den Tiegel gegeben und anschließend im Muffelofen 8 Minuten lang bei 800 °C gezündet. Gleichung (2) wurde verwendet, um den Gehalt an flüchtigen Bestandteilen des Adsorptionsmittels Rumex abyssinicus zu berechnen34.

Dabei ist VM der Gehalt an flüchtigen Bestandteilen, W1 das Gewicht des Tiegels plus Adsorptionsmittel vor der Zündung und W2 das Gewicht des Tiegels plus Adsorptionsmittel nach der Zündung. Ebenso wurde der Aschegehalt der vorbereiteten Aktivkohle durch die Zündmethode bestimmt. Dabei wurde 1 g Rumex abyssinicus-Aktivkohle in einen Tiegel gegeben und dieser anschließend 4 h lang in einem Muffelofen bei 550 °C gezündet. Anschließend wurde die Probe in den Exsikkator gegeben, um Feuchtigkeitsaufnahme und Kontamination zu vermeiden. Der Aschegehalt des Adsorbens wurde mit Gl. bestimmt. (3)44.

Dabei ist AC der Aschegehalt, W2 das Gewicht nach der Zündung und W1 das Gewicht vor der Zündung. Schließlich wurde der Gehalt an festem Kohlenstoff unter Verwendung von Gleichung bestimmt. (4)34.

Dabei ist FC der feste Kohlenstoff, MC der Feuchtigkeitsgehalt, VM der flüchtige Stoff und AC der Aschegehalt

Der pH-Wert des Adsorptionsmittels entspricht seinem pH-Wert von null Ladungen, und die Oberflächenladung des Adsorptionsmittels wird neutral. Dieses Phänomen wird als pH-Punkt der Nullladungen bezeichnet. Andererseits wird es eine gleiche Anzahl positiv und negativ geladener Oberflächen geben. Die Massentitrationsmethode wurde zur Bestimmung des pH-Werts einer Nullladung von aus Rumex abyssinicus gewonnener Aktivkohle verwendet. Bei diesem Verfahren wurden 0,1 g Adsorptionsmittel in mehrere Kolben gegeben, die 50 ml 0,5 M NaCl-Lösung enthielten. Der pH-Wert dieser Proben wurde mit 0,1 M NaOH oder 0,1 M HCl auf 2, 4, 6, 8, 10 und 12 eingestellt. Anschließend wurden die Proben 24 Stunden lang mit einem Orbitalschüttler geschüttelt und anschließend der End-pH-Wert jeder Lösung bestimmt. Schließlich wurde der pH-Wert der Nullladungen des Materials durch Zeichnen des Diagramms des Anfangs-pH-Werts gegenüber dem End-pH-Wert bestimmt. Der Punkt, an dem sich der pH-Endwert und der pH-Anfangswert überlappten, wurde als pH-Wert der Nullladungen26 aufgezeichnet.

Zur Untersuchung der Oberflächenmorphologie des Adsorbens wurde SEM verwendet. Für die Probenvorbereitung und das Scannen wurde das Betriebsprotokoll der regulären Maschine befolgt. Das in der aktuellen Studie verwendete Gerät war das JCM-6000PLUS Benchtop SEM (JOEL), Japan. Für das Scannen der Oberflächenmorphologie des Adsorptionsmittels wurden eine Auflösung von 20 \({\upmu {\rm m}}\) und eine Energie von 10 kV verwendet. Die Probe wurde gescannt, indem sie auf das Kohlenstoffband gelegt und die Maschine in einem Arbeitsabstand von 8 mm betrieben wurde. Das REM wurde mit 10 A Strom, 10 kV Betriebsenergie und einer 1500-fachen Vergrößerung betrieben24,45.

FTIR wurde zur Bestimmung der im vorbereiteten Adsorptionsmittel vorhandenen funktionellen Gruppen verwendet. Für die FTIR-Analyse des Adsorbens wurde die KBr-Methode verwendet. Dabei wurde das vorbereitete Adsorptionsmittel gründlich mit KBr im Verhältnis 2:200 vermischt. Dann wurde die homogene Probe der Mischung durch Zerkleinern im Mörser erhalten. Anschließend wurde mit der Formmaschine eine sehr feine Platte hergestellt. Anschließend wurde das FTIR-Spektrophotometer (FTIR, Thermo Nicolet 5700 und Waltham, MA, USA) zur Durchführung der Plattenanalyse verwendet. Für die FTIR-Analyse wurde ein Wellenlängenbereich von 4000–400 cm-1 verwendet24,35.

BET wurde verwendet, um die spezifische Oberfläche des vorbereiteten Adsorptionsmittels zu berechnen. Bei diesem Verfahren wurden drei Probenvorbereitungsröhrchen verwendet, die jeweils 0,4 g des Adsorptionsmittels enthielten. Zur Berechnung der genauen Oberfläche des Adsorptionsmittels wurden die SA-9600-Serie und das Oberflächenanalysegerät von Horiba eingesetzt. Für diese Untersuchung wurde die Maschine 1 Stunde lang bei einer Entgasungstemperatur von 200 °C betrieben. Unter Verwendung eines Oberflächenanalysators und der Isothermen der Adsorption und Desorption von Stickstoffgas bei 700 mm Atmosphärendruck wurde die Oberfläche geschätzt. Um die N2-Adsorption auf der Oberfläche des Adsorbens zu verbessern, wurde flüssiger Stickstoff bei −196,5 °C verwendet. Anschließend wurde die BET-spezifische Oberfläche des Adsorbens anhand des p/p0-Verhältnisses26 berechnet.

Mithilfe von XRD wurde die kristalline Beschaffenheit des hergestellten Adsorptionsmittels bestimmt. Bei dieser Technik handelt es sich um eine leistungsstarke zerstörungsfreie Technik, die das Vorhandensein kristalliner Materialien mit einem Beugungswinkel von 2θ von 2° bis 80° mithilfe des Röntgenbeugungsinstruments OLYMPUS BTXH charakterisiert. Die Analyse wurde unter folgenden Bedingungen durchgeführt: Initialisierungsleistung von 15 kV, 5 mA und einer festen Wellenlänge von 1,541 nm. Abschließend wurde die Kristallstruktur der Probe anhand der beobachteten Peaks bestimmt46.

Die drei Arbeitslösungen (100, 125, 150 mg/L) MB wurden durch Auflösen von 100 mg, 125 mg bzw. 150 mg MB-Farbstoff in 1000 ml destilliertem Wasser hergestellt. In der Vorstudie wurden der Versuchsaufbau und die MB-Konzentration von echtem Textilabwasser verwendet, um die oben genannten Konzentrationen festzulegen. Zur Einstellung des pH-Werts der Lösung wurden während der gesamten experimentellen Studie 0,1 M NaOH und 0,1 M HCl verwendet. Das experimentelle Design dieser Studie basiert auf den vier unabhängigen Faktoren (anfängliche MB-Konzentration, pH-Wert, Adsorptionsmitteldosis und Kontaktzeit) auf drei Ebenen, wie in Tabelle 1 angegeben. Die untere Ebene wurde als –1 zugewiesen, während die mittlere und die höhere Ebene Ebenen werden durch 0 bzw. + 1 dargestellt. Durch die Kombination der unteren, mittleren und oberen Werte ergibt der vollfaktorielle Versuchsplan von 34 81 Versuchsläufe. Allerdings wurde der Box-Behnken-Ansatz des experimentellen Entwurfs der Response-Surface-Methodik verwendet, um die Anzahl der Experimente auf 30 festzulegen. Es wurden dreifache Probenanalysen durchgeführt und der Durchschnittswert angegeben. Box Behnkens Ansatz der Response-Surface-Methodik minimiert nicht nur die Kosten, sondern reduziert auch den Zeitaufwand für bessere experimentelle Ergebnisse47. Die Auswahl der Behandlungsbedingungen erfolgte nach dem Zufallsprinzip, um experimentelle Verzerrungen zu vermeiden. Das Batch-Adsorptionsexperiment wurde durchgeführt, indem die Adsorptionslösung bei einer festen Kontaktzeit gerührt wurde. Die MB-Konzentration wurde mit einem UV-sichtbaren Spektrophotometer bei einer Wellenlänge von 668 nm bestimmt. Schließlich wurden die Entfernungseffizienz von MB und die Adsorptionskapazität des Adsorptionsmittels unter Verwendung der Gleichungen bestimmt. (5) bzw. (6)27,44.

Dabei ist %R der MB-Entfernungsprozentsatz, Qe die pro Masseneinheit des Adsorbens adsorbierte MB-Menge (mg/g), Co die anfängliche MB-Konzentration (mg/l) und Cf die endgültige MB-Konzentration (mg/l). ), Ce ist die MB-Konzentration im Gleichgewicht, V ist das Volumen der wässrigen Lösung (ml) und M ist die Trockenmasse (g).

Adsorptionsisothermen sind Gleichgewichtsbeziehungen, die beschreiben, wie Schadstoffe mit den Adsorptionsmaterialien interagieren. Dieses Phänomen ist eine wichtige Bedingung, die die Oberflächeneigenschaften und Kapazitäten des Adsorptionsmittels ausdrückt. Adsorptionsisothermen werden zur Optimierung des Adsorptionsmechanismus und zur effektiven Gestaltung der Adsorptionssysteme verwendet. Es gibt verschiedene Adsorptionsisothermenmodelle, die häufig verwendet werden, um die Beziehung zwischen Adsorbens und Adsorbat im Gleichgewicht zu bestimmen. Langmuir, Freundlich, Dubinin-Radushkevich, Temkin und Toth gehören zu den weit verbreiteten Adsorptionsisothermenmodellen. In der aktuellen Studie wurden die Gleichgewichtsadsorptionsisothermenmodelle bei konstanten optimalen Bedingungen von pH 9, Kontaktzeit 60 Minuten, Adsorptionsmitteldosis 60 mg/L und Variation der anfänglichen MB-Konzentrationen von 100 bis 200 mg/L, d. h. (100, 120), ausgewertet , 140, 160, 180 und 200)48,49. Das Langmuir-Isothermenmodell geht von einer Monoschicht und einer homogenen Oberflächenadsorption aus. Gleichung (7) stellt die allgemeine Gleichung des Langmuir-Adsorptionsisothermenmodells dar, wobei die linearisierte Form in Gleichung (1) dargestellt ist. (8)22.

In Gl. (7) bezieht sich KL (L/mg) auf die Langmuir-Konstante in Bezug auf die freie Adsorptionsenergie, während \({q}_{max}\) (mg/g) die maximale Monoschicht-Adsorptionskapazität des Adsorptionsmittels ist . Darüber hinaus gilt Gl. (9) zeigt die dimensionslose Trennfaktorkonstante (RL)50. Dieser Faktor wird verwendet, um die isotherme Machbarkeit von Langmuir abzuschätzen.

Eines der am häufigsten verwendeten Adsorptionsisothermenmodelle ist das Freundlich-Isothermenmodell, das davon ausgeht, dass der Adsorptionsprozess auf einer heterogenen Oberfläche stattfindet. Andererseits ist der Adsorptionsprozess im Freundlich-Adsorptionsisothermenmodell mehrschichtig. Gleichung (10) ist die allgemeine Gleichung für das Freundlich-Isothermenmodell, während die linearisierte Form in Gleichung (10) dargestellt ist. (11)46.

KF bezeichnet die Adsorptionskapazität (mg/g) und 1/n bezeichnet einen empirischen Parameter im Zusammenhang mit der Adsorptionsintensität, wobei ein Wert zwischen 0 und 1 günstige Bedingungen angibt. Darüber hinaus zeigt ein Wert von 1/n an, dass der Adsorptionsprozess kooperativ ist, wenn > 1, unabhängig von der Konzentration, wenn = 1, und normal, wenn < 1. Gemäß dem Temkin-Isothermenmodell ergibt sich die Oberflächenbedeckung aus der Wechselwirkung von Adsorbens und Adsorbens führt zu einer linearen Abnahme der Adsorptionswärme. Die Temkin-Isotherme wird durch (12)44 dargestellt.

Der Wert von BT (Temkin-Konstante i, e Adsorptionswärme), AT ist die Gleichgewichtsbindungskonstante, R ist die universelle Gaskonstante und T ist die Temperatur des Systems. AT und BT werden aus einem Diagramm von qe vs. \(\mathrm{lnCe}\) berechnet.

Die Geschwindigkeit, mit der ein gelöster Stoff für eine bestimmte Adsorptionsmitteldosis, Temperatur, Durchflussrate und pH-Wert aus einer wässrigen Umgebung an eine Festphasengrenzfläche zurückgehalten oder freigesetzt wird, wird durch eine Adsorptionskinetikkurve dargestellt. Kinetikstudien sind von großer Bedeutung. Es liefert Informationen wie die Aufnahmerate des gelösten Stoffes, anhand derer der Praktikant die Verweilzeit ermittelte, die für den Abschluss des Adsorptionsprozesses erforderlich ist. Modelle pseudo-erster Ordnung, pseudo-zweiter Ordnung und Intrapartikel-Diffusion sind bekannte Modelle der Adsorptionskinetik. In der aktuellen Studie wurde die Adsorptionskinetik bei einem festen pH-Wert von 9, einer Adsorptionsmitteldosis von 60 mg/100 ml, einer anfänglichen MB-Konzentration von 100 mg/L und unterschiedlichen Kontaktzeiten bei 10, 20, 30, 40, 50 ermittelt und 60 Min. Die drei kinetischen Modelle, d. h. Pseudo-erste Ordnung, Pseudo-zweite Ordnung und Intrapartikel-Diffusion, werden durch die Gleichungen dargestellt. (13), (14) bzw. (15)51.

Die Auftragung von t gegen \(\mathrm{log}(qe-qt)\) ergibt eine Steigung von \(-\frac{\mathrm{K}1\mathrm{t}}{2.303}\) und einen Achsenabschnitt von log (qe). In ähnlicher Weise wird bei der Pseudokinetik zweiter Ordnung die Steigung 1/qe und der Achsenabschnitt 1/k2qe2, wenn t/qt gegen t51 aufgetragen wird.

Im Intraparticle-Diffusionsmodell wird Kp aus dem Schnittpunkt von log t gegen log qt36 bestimmt.

Dabei ist qe die im Gleichgewicht adsorbierte MB-Masse (mg/g), qt die zum Zeitpunkt t adsorbierte Farbstoffmasse (mg/g), K1 die Konstante Pseudo-erster Ordnung (min−1) und K2 die Pseudokonstante zweiter Ordnung (g/mg/min) und Kp der konstante Wert (mg/g/min0,5).

Alle Methoden werden gemäß den Richtlinien und Vorschriften der Institution durchgeführt. Alle Versuchsprotokolle wurden von der Ethikkommission der Institution genehmigt. Schließlich entsprachen alle experimentellen Studien an Pflanzen den relevanten institutionellen, nationalen und internationalen Richtlinien und Gesetzen. Experimentelle Forschung und Feldstudien an Pflanzen, einschließlich der Sammlung von Pflanzenmaterial, entsprachen den Richtlinien und Vorschriften der Einrichtung. Während der Probenentnahme übermittelte unser Institut ein Unterstützungsschreiben mit der Erlaubnis zur Probenentnahme und die Eigentümer der Textilindustrie erteilten die Erlaubnis zur Probenentnahme und In-situ-Messungen.

Der Feuchtigkeitsgehalt, der Aschegehalt, die flüchtigen Bestandteile und der fixierte Kohlenstoff des vorbereiteten Adsorptionsmittels wurden analysiert und die Ergebnisse der Näherungswerte wurden als Mittelwert plus Standardabweichung angegeben, wie in Tabelle 2 angegeben. Diese Werte wurden als Feuchtigkeitsgehalt von 2,95 bestimmt. flüchtige Bestandteile 18,74, Aschegehalt 9,82 und fester Kohlenstoff 68,49 %. Diese Werte liegen im Bereich der Standardqualität für die Nahanalyse von Aktivkohle. Normalerweise ist der Festkohlenstoff der wichtigste Parameter, der die Qualität der Aktivkohle bestimmt. Es ist bekannt, dass der gebundene Kohlenstoff so hoch wie möglich sein muss, damit Aktivkohle mehrere Schadstoffe aus Abwasser effektiv und effizient adsorbieren kann. Dies liegt daran, dass sich der Begriff „fester Kohlenstoff“ auf das kohlenstoffhaltige Material bezieht, das eine wichtige Rolle bei der Adsorption vieler Schadstoffe spielen kann. Wie aus der Studie von52 hervorgeht, sollte der Festkohlenstoffanteil des vorbereiteten Adsorptionsmittels mindestens 60 % betragen. Daher stimmt der Wert der aktuellen Studie mit dem obigen Szenario überein. Der Aschegehalt des Adsorptionsmittels ist jedoch ein inerter Teil des aktivierten Materials, der hauptsächlich aus Oxiden bestehen kann, die nicht zur Adsorption von Schadstoffen beitragen. Diese Oxide erhöhen nicht nur einfach die Masse des Adsorptionsmittels, sondern verringern auch die Adsorptionsleistung des Adsorptionsmittels, indem sie das aktive Zentrum des Adsorptionsmittels besetzen, an dem die Schadstoffe voraussichtlich anhaften, wodurch die spezifische Oberfläche des Adsorptionsmittels verringert wird. Daher wird erwartet, dass höherer gebundener Kohlenstoff ein vielversprechendes Phänomen für die Adsorption darstellt. Laut52 beträgt der maximale Aschegehalt für Aktivkohle 10 %. Dies deutet darauf hin, dass die aktuell produzierte Aktivkohle dem hohen Qualitätsstandard gut entspricht. Die derzeit hergestellte Aktivkohle ist hinsichtlich ihrer Nahwerte besser als viele lokal hergestellte Adsorbentien25,27,34. Letztendlich ist eine Aktivkohle mit einem geringeren Aschegehalt, einem geringeren Gehalt an flüchtigen Bestandteilen und einem geringeren Feuchtigkeitsgehalt sowie einem hohen Anteil an festem Kohlenstoff ein geeignetes Material für die Adsorptionstechnologie.

Der pHpzc des hergestellten Adsorbens wurde mit 5,03 bestimmt, wie in Abb. 2 gezeigt. Bei einem pH-Wert von 5,03 ist die Oberflächendichte des Adsorbens Null. Dies kann so definiert werden, dass gleich viele positiv und negativ geladene Oberflächenladungen vorliegen. Darüber hinaus ist die Oberfläche des Adsorbens bei einem pH-Wert über 5,03 negativ geladen. Bei einem pH-Wert unter 5,03 hingegen ist die Oberfläche des Adsorbens positiv geladen. Normalerweise ist die Adsorption von Anionen bei einem pH-Wert einer Lösung unter pHpzc begünstigt, während die Adsorption von Kationen bei einem pH-Wert einer Lösung über pHpzc vielversprechend ist. Daher wird erwartet, dass kationische Farbstoffe wie MB bei der negativ geladenen Oberflächendichte des Adsorptionsmittels ausreichend adsorbiert werden. Daher wird die MB-Entfernung bei einem pH-Wert der Lösung über 5,06 begünstigt. Ähnliche Beobachtungen wurden für verschiedene Aktivkohlen berichtet, die aus unterschiedlichen Rohstoffen synthetisiert wurden. Beispielsweise liegt der pHpzc von kommerziellen AC-Pulvern (ACS25) bei 5,053, der pHpzc von aus Ölpalmenstämmen gewonnener Aktivkohle bei 4,854, der pHpzc für Leucaena leucocephala-Samenkapsel-Aktivkohle bei 5,2055, der pHpzc von körniger Aktivkohle bei 4,8956 und Reis Es wurde über schalenaktivkohlegestütztes Zinkoxid von 5,10 berichtet57.

pHpzc von Rumex abyssinicus Aktivkohle.

Die Oberflächenmorphologie der vorbereiteten Aktivkohle wurde mit einem Rasterelektronenmikroskop bewertet und die Ergebnisse der Studie sind in Abb. 3 dargestellt. Das Scannen der Oberfläche des Adsorbens wurde mit einer Auflösung von 20 \(\mathrm{\mu) durchgeführt m}\) und 1500-facher Vergrößerung. Es wurde festgestellt, dass das Adsorptionsmittel hochporös und heterogen ist und eine grobe Oberfläche mit einer flauschigen und rauen Mikrostruktur aufweist. Die Morphologie des Adsorbens stimmt gut mit der Oberfläche des Adsorbens überein. Aus dem Bild ist ersichtlich, dass sich auf der Oberfläche des Adsorbens morphologische Risse befinden. Darüber hinaus ist die hochporöse Struktur des vorbereiteten Adsorbens eine gute Voraussetzung für die Adsorption von MB-Farbstoff. Zuvor durchgeführte Studien24,25,27,34 haben über ähnliche Ergebnisse berichtet.

SEM-Morphologie des Adsorbens Rumex abyssinicus.

Es wurde festgestellt, dass das vorbereitete Adsorptionsmittel aus vielen funktionellen Gruppen besteht, die MB aus Textilabwasser adsorbieren können. Aus Abb. 4 ist ersichtlich, dass bei der FTIR-Analyse fünf Hauptpeaks gefunden wurden. Diese Peaks werden im Spektrum von 3385, 1583, 1226, 999 und 524 cm−1 beobachtet. Sauerstoffhaltige funktionelle Gruppen wie Carboxyl und Hydroxyl schaffen eine günstige Umgebung für die Adsorption von MB. Der bei 3385 cm-1 beobachtete Streckungspeak wird O-H-Gruppen zugeschrieben. Das C=O-Bindungsspektrum ist im bei 1583 cm−1 beobachteten Peak angegeben. Darüber hinaus würde der bei 1226 cm-1 beobachtete Peak auf das Vorhandensein von Carboxylgruppen – COOH mit seinen Derivaten, möglicherweise Carboxylaten, hinweisen. Der Peak bei 999 cm-1 würde der CO-Bindung entsprechen, die häufig mit der Ethergruppe verbunden ist C-OC- und das in Cellulosen vorkommende C-OH. Andererseits repräsentiert der Peak bei 524 cm−1 die Alkengruppen, die vermutlich einen unbedeutenden Beitrag leisten. In einer anderen Studie über Aktivkohle für Oberflächenfunktionalitäten wurde ein ähnlicher Befund von Mohammed et al.41,42 und Kengna et al.43 berichtet. Schließlich ist das Vorhandensein mehrerer funktioneller Gruppen auf der Oberfläche dieser Aktivkohle die fruchtbare Voraussetzung für die effektive Adsorption von MB aus Industrieabwässern.

FTIR-Analyse von Rumex abyssinicus-Aktivkohle.

Die spezifische Oberfläche des Adsorptionsmittels wurde mittels BET analysiert und das Ergebnis der Analyse wurde zu 2522 m2/g bestimmt. Diese sehr hohe spezifische Oberfläche für mit Aktivkohle hergestelltes Adsorptionsmittel macht das Adsorptionsmittel zu einem potenziellen Kandidaten für die Verwendung im Adsorptionsprozess. Normalerweise ist das Vorhandensein mehrerer funktioneller Gruppen in Verbindung mit einer sehr porösen Struktur und einer hohen spezifischen Oberfläche der entscheidende Bestandteil hochwertiger Adsorbentien. Im Wesentlichen ist diese Aktivkohle das ideale Adsorptionsmittel, wenn man sie im Hinblick auf die Fülle des Vorläufermaterials, ihre Unlöslichkeit, ihre Effizienz, ihre einfache Herstellung und ihre Umweltfreundlichkeit bewertet. Die nächsten Untersuchungen wären jedoch die Regeneration des Adsorptionsmittels, die Kosteneffizienz und die Zusammensetzung magnetischen Materials für die Trennung. Weitere kritische Punkte, die einer weiteren Verbesserung bedürfen, sind die Wirtschaftlichkeit und der geringe Energieverbrauch bei der Adsorptionsmittelvorbereitung und -regeneration. Im Vergleich zu vielen lokal hergestellten Aktivkohlen ist die aktuelle Aktivkohle hinsichtlich der spezifischen Oberfläche überlegen. Beispielsweise beträgt die spezifische Oberfläche von Bentonit 265 m2/g26, die von Parthenium hysterophorus gewonnene Aktivkohle 268 m2/g25, Fe3O4-GO 296 m2/g24 und Zuckerrohrbagasse 2236,93 m2/g58. Die Oberfläche des kürzlich entwickelten adsorbierenden metallorganischen Gerüsts ist jedoch extrem groß und liegt im Bereich von 1000–10.000 m2/g mit guten Eigenschaften wie überlegener Leistung, abstimmbarer Struktur, thermischer Stabilität und mechanischer Dispergierbarkeit59,60,61. Die Einschränkung dieser Materialien ist die Instabilität in einer wässrigen Lösung.

Die kristalline Beschaffenheit des Adsorptionsmittels wurde mittels XRD untersucht. Es wurde festgestellt, dass die aus Rumex Abyssinicus gewonnene Aktivkohle eine amorphe Struktur aufweist, wie in Abb. 5 dargestellt. Normalerweise würde die thermische Aktivierung und chemische Aktivierung von unberührter Aktivkohle zur Denaturierung der kristallinen Natur des Materials führen. Amorphe Materialien weisen typischerweise einen erhöhten Oberflächensäuregehalt und eine erhöhte spezifische Oberfläche auf. Diese Eigenschaften stärken die Bindung zwischen Adsorptionsmittel und Substratmaterial, was häufig zu mehr adsorbiertem Material führt. Die Wechselwirkung des Adsorbats mit der Kristallstruktur ist jedoch schwach, da die Kristallstruktur einen erheblichen Einfluss auf den Adsorptionsprozess hat62.

XRD-Bild von Rumex abyssinicus-Aktivkohle.

Die Entfernungseffizienz von MB-Farbstoff liegt im Bereich von 82,2 bis 99,9 %, wie in Tabelle 3 angegeben. Die maximale Entfernungseffizienz von 99,9 % wurde bei den optimalen Bedingungen von pH 9, Kontaktzeit von 60 Minuten und der Adsorptionsmitteldosis von 60 mg/100 erreicht ml und eine anfängliche MB-Konzentration von 100 mg/L. Allerdings wurde die maximale Adsorptionskapazität von 322 mg/g bei einem pH-Wert von 9, einer Kontaktzeit von 60 Minuten, einer Adsorptionsmitteldosis von 60 mg/100 ml und einer MB-Konzentration von 200 mg/L aufgezeichnet. Darüber hinaus wurde eine kleine Menge Adsorptionsmittel (60 mg/100 ml) verwendet, um 99,9 % des MB zu entfernen. Dadurch ist das vorbereitete Adsorbens auch bei geringerer Dosierung wirksam. Die Verschiebung der anfänglichen MB-Konzentration vom optimalen zum höheren Wert bei gleichzeitiger Beibehaltung der anderen Parameter im Optimum hat zu einer Entfernungseffizienz von 98,9 % geführt. Dieses Ergebnis zeigte einen Zuwachs von 0,97 %. Andererseits führte eine Änderung der Adsorptionsmitteldosis von 60 auf 20 mg/100 ml bei optimalen Beibehaltung der anderen drei Parameter zu einer Entfernungseffizienz von 98,8 %. Dies führt zu einer Verringerung der Entfernungseffizienz um 1,15 %. Noch wichtiger ist, dass dies darauf hindeutet, dass die Wirkung der Adsorptionsmitteldosis im Vergleich zur anfänglichen MB-Konzentration höher ist. Schließlich steigt die Effizienz der MB-Entfernung mit zunehmender Adsorptionsmitteldosis, pH-Wert und Kontaktzeit. Eine Erhöhung der anfänglichen MB-Konzentration verringert jedoch die Entfernungseffizienz.

Die MB-Entfernung durch die Aktivkohle wurde von vielen Forschern untersucht und es wurden unterschiedliche Erfahrungen aufgezeichnet. Viele MB-Entfernungen wurden mit wässrigen Lösungen untersucht, bei denen es schwierig ist, bei der Anwendung von echtem Abwasser die gleichen Ergebnisse zu erzielen. Beispielsweise wurde für den Stamm von Buxus Wallichiana-Aktivkohle eine maximale Adsorptionskapazität von 866,15 mg/g für die MB-Entfernung aus wässriger Lösung angegeben4. In einer anderen Studie wurde eine geringe Adsorptionskapazität von 11,4 für die MB-Entfernung festgestellt27. Grundsätzlich sollte der Vergleich der Adsorptionsleistung der Aktivkohlen die Art der verwendeten Lösung (wässrige Lösung oder echtes Abwasser), die Stärke, die gemeinsame Schadstoffwirkung, die Oberfläche des Adsorptionsmittels, die Schadstoffkonzentration und die Versuchsbedingungen umfassen. Im Vergleich zu vielen lokal hergestellten Aktivkohlen weist die derzeit hergestellte Aktivkohle eine überlegene Leistung auf. Die Adsorptionsstudien zur MB-Entfernung sollen die Leistung realen Abwassers mit dem Farbstoff überprüfen. Aus dieser Diskussion, der Oberfläche und der Leistung der aktuellen Aktivkohle lässt sich schließen, dass die vorbereiteten ACs die beste Wahl sind, um kommerzielle Aktivkohle darzustellen. Allerdings sind vor der Pilotmaßnahme und der Kommerzialisierung weitere Untersuchungen von Aktivkohle erforderlich. Darüber hinaus leiden viele weitere Studien immer noch unter dem übermäßigen Einsatz von Adsorbentien zur Entfernung kleiner MB-Mengen. Daher dient die aktuelle Studie als alternative Methode zur Entfernung von MB aus Abwasser unter Verwendung einer geringen Adsorptionsmitteldosis. Dies macht die aktuelle Studie wirtschaftlicher. Tabelle 4 zeigt die experimentellen Ergebnisse zur Entfernungseffizienz von MB aus Abwasser oder wässrigen Lösungen.

Die Effizienz der Schadstoffentfernung aus dem Abwasser oder einer wässrigen Lösung hängt nicht nur von den Einzeleffekten ab, sondern auch von den Wechselwirkungen zweier oder mehrerer Variablen. Die statistische Analyse ergab, dass das interaktive Regressionsmodell am besten zur Entfernungseffizienz passt. Darüber hinaus gehören zu den sechs Interaktionen, die zwischen den vier unabhängigen Variablen bestehen; Fünf davon erweisen sich als bedeutsam. Die einzige unbedeutende Wechselwirkung gemäß diesem Modell ist die zwischen pH-Wert und anfänglicher MB-Konzentration. Wie aus Abb. 6 hervorgeht, hat das Zusammenspiel der anfänglichen MB-Konzentration und der Adsorptionsmitteldosis einen positiven Einfluss auf die Entfernungseffizienz von MB. Eine individuelle Erhöhung des Adsorptionsmittels erhöht die Entfernungseffizienz, wohingegen die Entfernungseffizienz von MB mit zunehmender MB-Konzentration abnimmt. Daraus lässt sich schließen, dass die Wirkung der Adsorptionsmitteldosis im Vergleich zur anfänglichen MB-Konzentration dominant ist. Darüber hinaus lässt sich aus der 3D-Bilddarstellung erkennen, dass die maximale Entfernungseffizienz von 99,9 % prognostiziert wird, da Adsorptionsmitteldosierung und MB-Konzentration zusammenwirken. Es wurde jedoch die minimale Entfernungseffizienz von 89,4 % prognostiziert.

Wechselwirkungseffekte der anfänglichen MB-Konzentration und der Adsorptionsmitteldosis.

Die Wechselwirkungen zwischen Adsorptionsmitteldosis und Kontaktzeit wurden mithilfe der Response-Surface-Methode bewertet. Dies wurde durchgeführt, indem der pH-Wert und die anfänglichen MB-Konzentrationen auf mittlere Werte eingestellt wurden, während die anfängliche MB-Konzentration und die Kontaktzeit variiert wurden, wie in Abb. 7 gezeigt. Die 3D-Bilddarstellung des Wechselwirkungseffekts der Adsorptionsmitteldosis und der Kontaktzeit verdeutlichte den negativen Effekt. Durch individuelle Erhöhung sowohl der Adsorptionsmitteldosis als auch der Kontaktzeit konnte die Entfernungseffizienz des MB-Farbstoffs gesteigert werden. Darüber hinaus lag die prognostizierte Entfernungseffizienz zwischen 90,7 und 98,9 %. Die maximale prognostizierte Entfernungseffizienz von 98,9 % wurde an den Behandlungspunkten mit einer Adsorptionsmitteldosis von 60 mg/100 ml und einer Kontaktzeit von 60 Minuten erreicht. Daher stimmt der prognostizierte Wert mit den experimentell ermittelten Werten überein. Diese zeigen, dass die angepassten und tatsächlichen Werte nahezu gleich sind.

Wechselwirkungseffekt von Adsorptionsmitteldosis und Kontaktzeit.

pH-Wert und Kontaktzeit gehören zu den verschiedenen Faktoren, die die Adsorptionsleistung beeinflussen. Normalerweise erhöht eine Erhöhung des pH-Werts und der Kontaktzeit die Adsorption kationischer Farbstoffe wie MB. Mit zunehmender Kontaktzeit bleibt genügend Zeit, MB an aus Rumex abysiniccus gewonnener Aktivkohle zu adsorbieren, wodurch die Adsorptionseffizienz erhöht wird. Nach einer bestimmten Kontaktzeit gibt es jedoch einen Punkt, an dem eine Verlängerung der Kontaktzeit keine wesentliche Änderung der Entfernungseffizienz mehr mit sich bringt. Wie in der 3D-Bilddarstellung in Abb. 8 angegeben. Die Adsorption von MB an Rumex Abyssinicus wurde durch die Wechselwirkung von pH-Wert und Kontaktzeit begünstigt, was auf einen positiven Wechselwirkungseffekt hinweist.

Wechselwirkung von Kontaktzeit und pH-Wert.

Um die Adsorptionsanlage effektiv zu gestalten, sollten der pH-Wert und die Adsorptionsmitteldosierung des Adsorptionsprozesses sorgfältig berücksichtigt werden. Denn um wirtschaftlich zu sein, muss die minimale Adsorptionsmitteldosis genutzt werden, um eine signifikante Adsorptionskapazität zu erreichen. Die in Abb. 9 gezeigte 3D-Bilddarstellung der Wirkung von pH-Wert und Adsorbens-Dosierung zeigt die Wechselwirkung von pH-Wert und Adsorbens-Dosierung. Diese Wechselwirkung war etwas anders und es wurde der negative Einfluss der Adsorption von MB an Aktivkohle von Rumex Abyssinicus beobachtet. Durch diese Wechselwirkung wurde die Adsorptionsleistung praktisch unterdrückt.

Wechselwirkungseffekt von Adsorbens-Dosierung und pH-Wert.

Die grafische Darstellung der Langmuir-, Freundlich- und Temkin-Isothermen wurde in den Abbildungen dargestellt. 10, 11 und 12. Die Koeffizienten der Determinante R2 für Langmuir-, Freundlich- und Temkin-Isothermen betragen 0,982, 0,9935 bzw. 0,979. Die Daten passten am besten zur Freundlich-Isotherme und zeigten, dass der Adsorptionsprozess mehrschichtig und heterogen ist. Daher ist die Oberfläche des Adsorbens heterogen und der Adsorptionsprozess von MB findet am aktiven Zentrum der mehrschichtigen Oberfläche des Adsorbens statt. Gemäß der Freundlich-Isotherme nimmt die Adsorptionsenergie exponentiell ab, wenn Methylenblau an das aktive Zentrum des Adsorbens bindet. Darüber hinaus bietet der Adsorptionsraum Platz für mehr als eine Schicht. Dies zeigt, dass die meisten Farbstoffmoleküle in direktem Kontakt mit den adsorbierenden Materialien stehen, während einige von ihnen an voradsorbiertes Material gebunden sind. Darüber hinaus betragen Qmax und KL der Langmuir-Isotherme 387,56 mg/g bzw. 0,40. Der in dieser Studie aufgezeichnete Qmax-Wert war hoch und zeigt die Wirksamkeit des Adsorptionsprozesses. Der KL-Wert des Isothermenmodells vom Langmuir-Typ gibt nicht nur die Adsorptionskapazität an, sondern drückt auch die Affinität des Adsorbens zum Adsorbat aus. In dieser Hinsicht wird eine starke Bindung durch hohe KL-Werte angezeigt. Darüber hinaus bedeutet ein höherer KL-Wert einen geringeren Bedarf an freier Energie. In dieser Studie weist der KL-Wert von 0,4 mg/g auf eine schwache Bindung von Adsorbat und Adsorbens hin, was wiederum einen Hinweis auf den physikalischen Adsorptionsmechanismus und die Reversibilität des Adsorptionsprozesses gibt. Andererseits wurden die Langmuir-Isothermendurchführbarkeit (RL) und die Freundlich-Isothermenkonstante in Bezug auf die Intensität (1/n) mit 0,66 und 0,397 bestimmt, was darauf hindeutet, dass der Adsorptionsprozess günstig ist. In dieser Studie betrug der aufgezeichnete 1/n-Wert 0,397, was niedrig ist und auf eine höhere Heterogenität schließen lässt. Bei einer günstigen Freundlich-Isotherme, d. h. n > 1, würden die aktiven Zentren mit den höchsten Bindungsenergien zunächst für weniger heterogene Oberflächen genutzt und dann von schwächeren Zentren für heterogenere Oberflächen gefolgt. Die vorliegende Studie ergab eine höhere Freundlich-Adsorptionskapazität KF von 165,77 mg/g. Außerdem zeigt ein höherer Kf-Wert einen geringeren Bedarf an freier Energie für den Adsorptionsprozess an. Die Temkin-Isothermenkonstanten AT und BT werden mit 5,669 L/g bzw. 26,883 J/mol bestimmt. Die aus der Temkin-Isotherme berechnete Sorptionswärme wurde mit 0,006425 kcal/mol bestimmt, was weniger als 1 ist, was auf physikalische Adsorption hinweist. Dementsprechend wird die Anpassungsgüte des Freundlich-Modells durch den Regressionskoeffizienten mit einem R2-Wert von 0,96 gestützt. Im Allgemeinen soll die Adsorptionsisotherme den Adsorptionsmechanismus verstehen, der die Verteilung adsorbierter Moleküle an der Adsorptionsmittelgrenzfläche beschreibt. Die Vorhersage des Adsorptionsmechanismus ist nicht einfach und wird auch stark von der Art der Schadstoffe wie dissoziierten Ionen, neutralen Molekülen, Polarität, Unpolarität, Hydrophobie und Hydrophilie beeinflusst. Die Adsorptionsmechanismen können jedoch durch den hydrophoben Effekt, π-π-Elektronendonor-Akzeptor, kovalente Bindung, Coulomb-Wechselwirkung, H-Brücke, π-Wechselwirkung, Oberflächenkomplexierung, elektrostatische Wechselwirkungen, Ionenaustausch und Dipolwechselwirkungen beschrieben werden. Diese können durch Koordinationsbildung, das Verschwinden oder Verschieben der Funktion (Kristallpeaks) und das Auftreten des Oberflächenniederschlags nachgewiesen werden. Die Adsorptions-MB war ein heterogener, mehrschichtiger und physikalischer Prozess, der durch Van-der-Waals-Kräfte, Wasserstoffbrückenbindungen und hydrophobe Wechselwirkungen nachgewiesen werden konnte.

Grafische Darstellung der Langmuir-Isotherme zur MB-Entfernung.

Grafische Darstellung der Freundlich-Isotherme.

Temkin-Isothermenmodell für die MB-Entfernung auf Rumex abyssinicus.

Kinetikstudien werden durchgeführt, um festzustellen, wie schnell der Adsorptionsprozess abläuft. Darüber hinaus ist es auch hilfreich bei der Bewertung, ob die Daten am besten zu einem Modell der Pseudo-ersten Ordnung, Pseudo-zweiten Ordnung oder eines Intrapartikel-Diffusionsmodells passen. Dies wird verwendet, um den geschwindigkeitsbestimmenden Schritt bei der Oberflächenadsorption zu bewerten, bei dem physikalisch-chemische Wechselwirkungen zwischen Adsorbat und Adsorbens stattfinden. In der aktuellen Studie wurden die Adsorptionskinetikdaten mit einem Pseudo-erster Ordnung, einem Pseudo-zweiter Ordnung und einem Diffusionsmodell angepasst. Entsprechend dem Determinantenkoeffizienten R2 werden die experimentellen Qe- und die berechneten Qe-Werte aus der linearen Anpassung dieser Modelle ermittelt. Dann erwies sich die Kinetik pseudo-zweiter Ordnung mit einem R2 von 0,88 unter den drei kinetischen Modellen als aussagekräftiger. Dies weist darauf hin, dass die Adsorptionsrate im Vergleich zur Adsorbatkonzentration stärker von der Adsorptionskapazität abhängt. Wie in Tabelle 5 angegeben, betrug die Steigung des Intrapartikel-Diffusionsmodells nicht 0,5, was darauf hindeutet, dass dieses Modell nicht ausschließlich die Reaktionsgeschwindigkeit steuert, obwohl es am Adsorptionsprozess beteiligt war. In der Kinetik pseudo-zweiter Ordnung hängt die Adsorptionsrate eher von der Adsorptionskapazität als von der Adsorbatkonzentration ab. Dieses Phänomen stimmt gut mit den beobachteten Effekten der Adsorptionsvariablen überein. In ähnlicher Weise war in dieser Studie die Wirkung der Adsorbentosis im Vergleich zur Adsorbatkonzentration überlegen. Daher kann eine zusätzliche Granulatdiffusion den Adsorptionsprozess steuern. Grundsätzlich kann die Übertragung eines gelösten Stoffes von der Lösung auf das Adsorptionsmaterial durch vier kinetische Hauptmechanismen gesteuert werden. Zu den ersten beiden Mechanismen gehören die Massenbewegung von Adsorbatmolekülen und die Filmdiffusion. Normalerweise ist die Massendiffusion schneller als die Filmdiffusion, weshalb dieser Mechanismus bei der Entwicklung kinetischer Adsorptionssysteme nicht berücksichtigt wird. Die Bewegung des Adsorbats von der Oberfläche des Adsorbens zum porösen Adsorbens und die schnelle Adsorptionsbindung des Adsorbats am aktiven Zentrum der Poren des Adsorbens sind die letzten beiden Adsorptionsmechanismen. Da das Adsorptionssystem von MB an Rumex abyssiniccus abgeleitet ist, wurde festgestellt, dass Aktivkohle die Eigenschaften einer geringen Adsorbatgröße, einer schlechten Durchmischung und einer Filmdiffusion aufweist, die als geschwindigkeitskontrollierender Schritt angesehen werden können.

Rumex abyssinicus-Aktivkohle wurde erfolgreich durch chemische Aktivierung und anschließende thermische Aktivierungsmethoden hergestellt. Diese Adsorbens-Aktivkohle zeigte hervorragende chemische Eigenschaften eines guten Adsorbens, wie z. B. eine große Oberfläche, eine günstige Oberflächenmorphologie, einen hohen festen Kohlenstoffgehalt und Multifunktionalitäten. Zur Optimierung des Adsorptionsprozesses wurde die Response-Surface-Methodik in Verbindung mit dem Box-Behnken-Ansatz verwendet. Die Entfernungseffizienz von MB lag zwischen 82,2 und 99,9 %. Die maximale Entfernungseffizienz von 99,9 % wurde bei optimalen Bedingungen von pH 9, einer Kontaktzeit von 60 Minuten, einer anfänglichen MB-Konzentration von 100 mg/L und einer Adsorptionsmitteldosis von 60 mg/100 ml erreicht. Darüber hinaus zeigt die in dieser Studie aufgezeichnete maximale Adsorptionskapazität von 322 mg/g, dass eine kleine Menge des Adsorptionsmittels verwendet wurde, um eine signifikante Entfernung von MB aus einer wässrigen Umgebung zu erreichen. Es wurde auch festgestellt, dass das Freundlich-Isothermenmodell und die Kinetik pseudo-zweiter Ordnung die Adsorption von MB an der Aktivkohle von Rumex abyssinicus am besten erklären. Dies zeigt, dass die Adsorptionsmitteloberfläche heterogen und vielschichtig ist und die Art der Adsorption physikalischer Natur ist. Im Allgemeinen ist eine großtechnische Ausweitung dieses Adsorptionsmaterials vielversprechend. Allerdings sollten weitere Untersuchungen wie Optimierung der Adsorptionsmittelentwicklung, Säulenanalyse, Adsorptionsmittelverbund mit magnetischem Material und thermodynamische Untersuchungen durchgeführt werden, bevor Versuche im Pilotmaßstab und die industrielle Anwendung zur Abwasserbehandlung durchgeführt werden.

Alle Daten stehen uneingeschränkt zur Verfügung und können beim entsprechenden Autor angefordert werden.

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Wir möchten uns bei der Addis Abeba Science and Technology University, dem Leather Institute Development Industries, der University of South Africa, dem College of Science, Engineering, and Technology und dem Institute for Nanotechnology and Water Sustainability, Florida Science Campus, 1710, Johannesburg, Südafrika bedanken für Stützen und Laboreinrichtungen.

Für diese Studie werden keine Mittel eingeworben, es wurden lediglich Räumlichkeiten bereitgestellt.

Institut für Nanotechnologie und Wassernachhaltigkeit (iNanoWS), College of Science, Engineering, and Technology, University of South Africa, Florida Science Campus, Johannesburg, 1710, Südafrika

Jemal Fito, Abera Demeke Ambaye, Welldone Moyo und Thabo Nkambule

Abteilung für Chemieingenieurwesen, Hochschule für Ingenieurwesen und Technologie, Wachemo-Universität, Hosanna, Äthiopien

Micah Abewaa

Forschungs- und Entwicklungszentrum für die Leder- und Lederwarenindustrie, Addis Abeba, Äthiopien

Ashagrie Mengistu

Abteilung für Umwelttechnik, Addis Abeba Science and Technology University, Addis Abeba, Äthiopien

Kenatu in Anga

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Konzeptualisierung, MA und JF; Methodik, MA und JF; Software, MA und AM; und Validierung, JF, KA, WM und TN; formale Analyse, JF und TN; Untersuchung, MA; Datenkuration, JF, KA und TN; Schreiben – Originalentwurfsvorbereitung, JF, MA, ADA, WM und TN; Schreiben – Rezension und Bearbeitung, JF, ADA, WM und TN; Und; Visualisierung und Supervision, JF, WM und TN Alle Autoren haben die veröffentlichte Version des Manuskripts gelesen und ihr zugestimmt.

Korrespondenz mit Micah Abewa.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Fito, J., Abewaa, M., Mengistu, A. et al. Adsorption von Methylenblau aus Abwässern der Textilindustrie mithilfe von Aktivkohle, die aus der Rumex abyssinicus-Pflanze entwickelt wurde. Sci Rep 13, 5427 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-32341-w

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Eingegangen: 31. Januar 2023

Angenommen: 26. März 2023

Veröffentlicht: 3. April 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-32341-w

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BMC Chemie (2023)

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Adsorption von Methylenblau aus Abwässern der Textilindustrie unter Verwendung von Aktivkohle, die aus der Rumex abyssinicus-Pflanze entwickelt wurde